Detaillierte molekulare Simulationen und Parameterstudie für ein ternäres Gemisch zur Weiterentwicklung des GEQUAC-Modells:
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| Format: | Thesis Book |
| Language: | German |
| Published: |
Aachen
Shaker
2005
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| Series: | Berichte aus der Verfahrenstechnik
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| adam_text | DETAILLIERTE MOLEKULARE SIMULATIONEN UND PARAMETERSTUDIE FUER EIN
TERNAERES GEMISCH ZUR WEITERENTWICKLUNG DES GEQUAC-MODELLS VON DER
FAKULTAET FUER MASCHINENWESEN DER RHEINISCH-WESTFAELISCHEN TECHNISCHEN
HOCHSCHULE AACHEN ZUR ERLANGUNG DES AKADEMISCHEN GRADES EINES DOKTORS
DER INGENIEURWISSENSCHAFTEN GENEHMIGTE DISSERTATION VORGELEGT VON
DIPL.-ING. GEORG PIELEN AUS VIERSEN BERICHTER: UNIVERSITAETSPROFESSOR
DR.-ING. A. PFENNIG UNIVERSITAETSPROFESSOR DR.-ING. K. LUCAS TAG DER
MUENDLICHEN PRUEFUNG: 21.07.2005 D82 (DISS. RWTH AACHEN)
INHALTSVERZEICHNIS 1 EINLEITUNG 1 2 MODELLKONZEPTE ZUR BESCHREIBUNG DER
FREIEN EXZESSENTHALPIE 5 2.1 DAS GUGGENHEIM SCHE GITTERMODELL FUER
FLUESSIGKEITEN 5 2.2 SEMIEMPIRISCHE MODELLKONZEPTE AUF BASIS DER LOKALEN
ZUSAMMENSETZUNGEN 10 2.3 GRUPPENBEITRAGSMETHODEN 14 2.3.1
GRUPPENEINTEILUNG 15 2.3.2 ASOG 16 2.3.3 UNIFAC 18 2.3.4
UNIFAC-MODIFIKATIONEN 19 2.3.5 GTASQUAC UND DISQUAC 21 2.4 COSMOSPACE 23
2.5 DAS GEQUAC-MODELL 24 2.5.1 DAS GEQUAC-MODELLKONZEPT 25 2.5.2 DIE
GEQUAC-MODELLGLEICHUNG 26 3 VERGLEICH VON GEQUAC MIT GITTERBASIERTEN
COMPUTERSIMULATIONEN 29 3.1 GITTERSTRUKTUR UND PERIODISCHE RANDBEDINGUNG
29 3.2 FESTLEGUNG DER TEILCHENEIGENSCHAFTEN 30 3.3 ABLAUF DER
SIMULATIONEN 32 3.4 SIMULATIONEN VON TEILCHEN MIT GLEICHER LADUNG AUF
EINER WUERFELFLAECHE ... 36 3.5 SIMULATIONEN VON WUERFELN MIT
NICHT-EINHEITLICH BESETZTEN FLAECHEN 44 3.5.1 2ER BLOCK 46 3.5.2 2ER
BLOCK-DIAGONAL 50 3.5.3 MOLEKUELE MIT POLEN AUF UNTERSCHIEDLICHEN
WUERFELFLAECHEN 51 3.5.4 GEQUAC UNTER BERUECKSICHTIGUNG VON U S 62 3.6
FAZIT DER GITTERSIMULATIONEN 64 4 GITTERUNABHAENGIGE SIMULATIONEN 65 4.1
VORSTELLUNG DER MOLEKUELE 65 4.2 ABLAUF DER SIMULATIONEN 66 4.3
DICHTEABHAENGIGKEIT 68 4.4 VERGLEICH DER SIMULATIONSERGEBNISSE MIT DEN
GITTERSIMULATIONEN 70 4.5 AUSWERTUNG DER LOKALEN ZUSAMMENSETZUNG 73 4.6
FAZIT DER OFF-LATTICE-SIMULATIONEN 76 INHALTSVERZEICHNIS 5 VERBESSERTE
MODELLIERUNG FUER BINAERE MISCHUNGEN ISOTROPER TEILCHEN 77 5.1
IDENTIFIKATION EINER BESONDERS SENSITIVEN KENNZAHL 77 5.2 DETAILLIERTERE
MODELLIERUNG 82 5.3 VORAUSBERECHNUNG DER
KONFIGURATIONSWAHRSCHEINLICHKEITEN A,B UND B,A . . . 87 5.4 VORHERSAGE
DER F2-WERTE UND EXZESSGROESSEN 94 5.5 FAZIT DER VERBESSERTEN MODELLIERUNG
97 6 MODELLIERUNG TERNAERER GEMISCHE MIT GEQUAC 99 6.1 DATENSELEKTION 100
6.2 VORGEHENSWEISE BEI DER PARAMETERANPASSUNG 103 6.3 ANPASSUNG DER
GEQUAC-MODELLPARAMETER AN VLE- UND H E -DATEN . . . . 106 6.3.1
ACETON-ETHANOL-PARAMETERBESTIMMUNG UNTER VERWENDUNG DER BE- KANNTEN
ACETON-HEXAN- UND ETHANOL-HEXAN-PARAMETER 107 6.3.2 VARIATION DER
MODELLPARAMETER FUER ALLE BINAEREN RANDSYSTEME . . . . 110 6.3.3 SIMULTANE
ANPASSUNG AN BINAERE UND TERNAERE DATEN 112 6.4 VORHERSAGE VON
AKTIVITAETSKOEFFIZIENTEN BEI UNENDLICHER VERDUENNUNG 114 6.5 VERGLEICHENDE
MODELLIERUNG MIT MOD.UNIFAC(DORTMUND) 115 6.6 FAZIT DER PARAMETRISIERUNG
118 7 ZUSAMMENFASSUNG 119 ANHANG 123 A WICHTIGE ZUSAMMENHAENGE FUER DIE
STOFFDATENBESCHREIBUNG 125 A.L PHASENGLEICHGEWICHTE, EXZESS- UND
MISCHUNGSGROESSEN 125 A.2 KALORISCHE GROESSEN FUER DAS KANONISCHE ENSEMBLE
127 B STATISTISCH-MECHANISCHE ABLEITUNGEN 129 B.L BESTIMMUNG DER
WAHRSCHEINLICHSTEN ZAHL AN 1 * 2-KONTAKTEN 129 B.2 BESTIMMUNG DES
NORMIERUNGSFAKTORS H(NI, N2) 132 B.3 DER NON-RANDOM-ENTROPIE-TERM 133 C
ABLEITUNG DER GEQUAC-MODELLGLEICHUNG 137 D LOESUNG DER QUASICHEMISCHEN
GLEICHUNGEN 143 E ERGAENZUNGEN ZU DEN OFF-LATTICE-SIMULATIONEN 147 E.L
NUMERIK BEI OFF-LATTICE-SIMULATIONEN 147 E.2 VERIFIZIERUNG DES
PROGRAMMCODES 149 E.2.1 DICHTEVANATION 150 E.2.2 HARTKUGEL-VERGLEICH 150
E.2.3 VERGLEICH DER RADIALEN VERTEILUNGSFUNKTION 152 E.2.4
IMPLEMENTIERUNG DER OBERFLAECHENEINTEILUNG 153 INHALTSVERZEICHNIS F
NUMERISCHE EINFLUSSGROESSEN FUER VERBESSERTE MODELLIERUNG 155 F.L
REFERENZ-SIMULATIONEN MIT UI B ^ 0 155 F.2 SIMULATIONEN ZUR BESTIMMUNG
DER KOMBINATORISCHEN KONTAKT-VERTEILUNG . . 158 F.3 PARAMETER FUER DIE
KOMBINATORISCHEN KONFIGURATIONSWAHRSCHEINLICHKEITEN . . 161 G
ERGAENZUNGEN ZUR GEQUAC-PARAMETRISIERUNG FUER ACETON+ETHANOL+HEXAN 167 G.L
ANPASSUNG DER ACETON-ETHANOL-PARAMETER 167 G.2 TERNAERE DATENBESCHREIBUNG
MIT DEN PARAMETERN AUS ABSCHNITT G.L .... 171 G.3 ANPASSUNG DER
MODELLPARAMETER ALLER BINAERER RANDSYSTEME 174 G.4 VORHERSAGE TERNAERER
DATEN MIT DEN PARAMETERN AUS ABSCHNITT G.3 177 G.5 PARAMETRISIERUNG
DURCH SIMULTANE ANPASSUNG AN BINAERE UND TERNAERE DATEN . 180 G.6
BESCHREIBUNG DER NICHT ZUR PARAMETRISIERUNG HERANGEZOGENEN DATENSAETZE .
186 G.6.1 ACETON-HEXAN-SYSTEME 186 G.6.2 ETHANOL-HEXAN-SYSTEME 188 G.6.3
ACETON-ETHANOL-SYSTEME 193 G.7 DETAILLIERTER VERGLEICH ZWISCHEN GEQUAC
UND MOD.UNIFAC 199 H EXPERIMENTELLE BESTIMMUNG VON TERNAEREN
EXZESSENTHALPIEN 205 H.L DAS MESSPRINZIP 205 H.L.L EXOTHERME MISCHUNG
206 H.L.2 ENDOTHERME MISCHUNG 207 H.L.3 MESSUNG VON TERNAEREN
EXZESSENTHALPIEN 207 H.1.4 WICHTIGE EINFLUSSGROESSEN AUF DIE GENAUIGKEIT
DER MESSDATEN .... 208 H.2 AUFBAU DER APPARATUR 208 H.3 MODIFIZIERUNGEN
212 H.4 VOLUMENSTROMBESTIMMUNG 213 H.5 FUNKTIONSUEBERPRUEFUNG DER
APPARATUR 214 H.6 ERMITTLUNG DER EXZESSENTHALPIEN FUER
ACETON+ETHANOL+HEXAN 216 H.7 FEHLERABSCHAETZUNG FUER DIE TERNAEREN
MESSDATEN 219 VERZEICHNIS DER FORMELZEICHEN 227 LITERATURVERZEICHNIS 231
LEBENSLAUF 241
|
| adam_txt |
DETAILLIERTE MOLEKULARE SIMULATIONEN UND PARAMETERSTUDIE FUER EIN
TERNAERES GEMISCH ZUR WEITERENTWICKLUNG DES GEQUAC-MODELLS VON DER
FAKULTAET FUER MASCHINENWESEN DER RHEINISCH-WESTFAELISCHEN TECHNISCHEN
HOCHSCHULE AACHEN ZUR ERLANGUNG DES AKADEMISCHEN GRADES EINES DOKTORS
DER INGENIEURWISSENSCHAFTEN GENEHMIGTE DISSERTATION VORGELEGT VON
DIPL.-ING. GEORG PIELEN AUS VIERSEN BERICHTER: UNIVERSITAETSPROFESSOR
DR.-ING. A. PFENNIG UNIVERSITAETSPROFESSOR DR.-ING. K. LUCAS TAG DER
MUENDLICHEN PRUEFUNG: 21.07.2005 D82 (DISS. RWTH AACHEN)
INHALTSVERZEICHNIS 1 EINLEITUNG 1 2 MODELLKONZEPTE ZUR BESCHREIBUNG DER
FREIEN EXZESSENTHALPIE 5 2.1 DAS GUGGENHEIM'SCHE GITTERMODELL FUER
FLUESSIGKEITEN 5 2.2 SEMIEMPIRISCHE MODELLKONZEPTE AUF BASIS DER LOKALEN
ZUSAMMENSETZUNGEN 10 2.3 GRUPPENBEITRAGSMETHODEN 14 2.3.1
GRUPPENEINTEILUNG 15 2.3.2 ASOG 16 2.3.3 UNIFAC 18 2.3.4
UNIFAC-MODIFIKATIONEN 19 2.3.5 GTASQUAC UND DISQUAC 21 2.4 COSMOSPACE 23
2.5 DAS GEQUAC-MODELL 24 2.5.1 DAS GEQUAC-MODELLKONZEPT 25 2.5.2 DIE
GEQUAC-MODELLGLEICHUNG 26 3 VERGLEICH VON GEQUAC MIT GITTERBASIERTEN
COMPUTERSIMULATIONEN 29 3.1 GITTERSTRUKTUR UND PERIODISCHE RANDBEDINGUNG
29 3.2 FESTLEGUNG DER TEILCHENEIGENSCHAFTEN 30 3.3 ABLAUF DER
SIMULATIONEN 32 3.4 SIMULATIONEN VON TEILCHEN MIT GLEICHER LADUNG AUF
EINER WUERFELFLAECHE . 36 3.5 SIMULATIONEN VON WUERFELN MIT
NICHT-EINHEITLICH BESETZTEN FLAECHEN 44 3.5.1 2ER BLOCK 46 3.5.2 2ER
BLOCK-DIAGONAL 50 3.5.3 MOLEKUELE MIT POLEN AUF UNTERSCHIEDLICHEN
WUERFELFLAECHEN 51 3.5.4 GEQUAC UNTER BERUECKSICHTIGUNG VON U S 62 3.6
FAZIT DER GITTERSIMULATIONEN 64 4 GITTERUNABHAENGIGE SIMULATIONEN 65 4.1
VORSTELLUNG DER MOLEKUELE 65 4.2 ABLAUF DER SIMULATIONEN 66 4.3
DICHTEABHAENGIGKEIT 68 4.4 VERGLEICH DER SIMULATIONSERGEBNISSE MIT DEN
GITTERSIMULATIONEN 70 4.5 AUSWERTUNG DER LOKALEN ZUSAMMENSETZUNG 73 4.6
FAZIT DER OFF-LATTICE-SIMULATIONEN 76 INHALTSVERZEICHNIS 5 VERBESSERTE
MODELLIERUNG FUER BINAERE MISCHUNGEN ISOTROPER TEILCHEN 77 5.1
IDENTIFIKATION EINER BESONDERS SENSITIVEN KENNZAHL 77 5.2 DETAILLIERTERE
MODELLIERUNG 82 5.3 VORAUSBERECHNUNG DER
KONFIGURATIONSWAHRSCHEINLICHKEITEN A,B UND B,A . . . 87 5.4 VORHERSAGE
DER F2-WERTE UND EXZESSGROESSEN 94 5.5 FAZIT DER VERBESSERTEN MODELLIERUNG
97 6 MODELLIERUNG TERNAERER GEMISCHE MIT GEQUAC 99 6.1 DATENSELEKTION 100
6.2 VORGEHENSWEISE BEI DER PARAMETERANPASSUNG 103 6.3 ANPASSUNG DER
GEQUAC-MODELLPARAMETER AN VLE- UND H E -DATEN . . . . 106 6.3.1
ACETON-ETHANOL-PARAMETERBESTIMMUNG UNTER VERWENDUNG DER BE- KANNTEN
ACETON-HEXAN- UND ETHANOL-HEXAN-PARAMETER 107 6.3.2 VARIATION DER
MODELLPARAMETER FUER ALLE BINAEREN RANDSYSTEME . . . . 110 6.3.3 SIMULTANE
ANPASSUNG AN BINAERE UND TERNAERE DATEN 112 6.4 VORHERSAGE VON
AKTIVITAETSKOEFFIZIENTEN BEI UNENDLICHER VERDUENNUNG 114 6.5 VERGLEICHENDE
MODELLIERUNG MIT MOD.UNIFAC(DORTMUND) 115 6.6 FAZIT DER PARAMETRISIERUNG
118 7 ZUSAMMENFASSUNG 119 ANHANG 123 A WICHTIGE ZUSAMMENHAENGE FUER DIE
STOFFDATENBESCHREIBUNG 125 A.L PHASENGLEICHGEWICHTE, EXZESS- UND
MISCHUNGSGROESSEN 125 A.2 KALORISCHE GROESSEN FUER DAS KANONISCHE ENSEMBLE
127 B STATISTISCH-MECHANISCHE ABLEITUNGEN 129 B.L BESTIMMUNG DER
WAHRSCHEINLICHSTEN ZAHL AN 1 * 2-KONTAKTEN 129 B.2 BESTIMMUNG DES
NORMIERUNGSFAKTORS H(NI, N2) 132 B.3 DER NON-RANDOM-ENTROPIE-TERM 133 C
ABLEITUNG DER GEQUAC-MODELLGLEICHUNG 137 D LOESUNG DER QUASICHEMISCHEN
GLEICHUNGEN 143 E ERGAENZUNGEN ZU DEN OFF-LATTICE-SIMULATIONEN 147 E.L
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PROGRAMMCODES 149 E.2.1 DICHTEVANATION 150 E.2.2 HARTKUGEL-VERGLEICH 150
E.2.3 VERGLEICH DER RADIALEN VERTEILUNGSFUNKTION 152 E.2.4
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DER KOMBINATORISCHEN KONTAKT-VERTEILUNG . . 158 F.3 PARAMETER FUER DIE
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MIT DEN PARAMETERN AUS ABSCHNITT G.L . 171 G.3 ANPASSUNG DER
MODELLPARAMETER ALLER BINAERER RANDSYSTEME 174 G.4 VORHERSAGE TERNAERER
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BESCHREIBUNG DER NICHT ZUR PARAMETRISIERUNG HERANGEZOGENEN DATENSAETZE .
186 G.6.1 ACETON-HEXAN-SYSTEME 186 G.6.2 ETHANOL-HEXAN-SYSTEME 188 G.6.3
ACETON-ETHANOL-SYSTEME 193 G.7 DETAILLIERTER VERGLEICH ZWISCHEN GEQUAC
UND MOD.UNIFAC 199 H EXPERIMENTELLE BESTIMMUNG VON TERNAEREN
EXZESSENTHALPIEN 205 H.L DAS MESSPRINZIP 205 H.L.L EXOTHERME MISCHUNG
206 H.L.2 ENDOTHERME MISCHUNG 207 H.L.3 MESSUNG VON TERNAEREN
EXZESSENTHALPIEN 207 H.1.4 WICHTIGE EINFLUSSGROESSEN AUF DIE GENAUIGKEIT
DER MESSDATEN . 208 H.2 AUFBAU DER APPARATUR 208 H.3 MODIFIZIERUNGEN
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