Die Komplexbildungs- und Protolysereaktionen von Fe III -Komplexen: Struktur-Reaktivitätsbeziehungen
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| Format: | Buch |
| Sprache: | German |
| Veröffentlicht: |
2003
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| Beschreibung: | Leipzig, Univ., Habil.-Schr., 2003 |
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INHALTSVERZEICHNIS
SEITE
0 VORWORT I
1. PROTOLYSEVERHALTEN UND KOMPLEXSTABILITAET VON FE
M-AMINOPOLYCAR- I
BOXYLATOKOMPLEXEN MIT TETRA- UND PENTADENTATEN LIGANDEN
1.1. EINFUEHRUNG - DIE BILDUNG VON [FE
M(Y)(OH)] AUS [FERA(Y)(H20)] UND DIE 1
LIGANDABHAENGIGKEIT DER KOMPLEX- UND PROTOLYSESTABILITAET
1.2. DAS SYSTEM FE
M-NTA 5
1.2.1. FESTSTOFF-UND LOESUNGSSTRUKTUREN VON F^
N-NTA SPEZIES 5
1.2.2 PROTOLYSE UND KOMPLEXSTABILITAET IM SYSTEM FD
11-NTA 8
1.2.2.1. EINFUEHRUNG 8
1.2.2.2. PH-POTENTIOMETRISCHE TITRATIONEN VON FD
11-NTA ZUR BESTIMMUNG VON PRO- 10
TOLYSE UND STABILITAETSKONSTANTEN
1.2.2.3. BESTIMMUNG VON K"
!AIOH, K1"A
20
H UNDKD MITTELSPH-ABHAENGIGER SPEKTRAL- 16
PHOTOMETRISCHER TITRATION
1.2.2.4. BESTIMMUNG VON F^
ILLI-NTA GLEICHGEWICHTSKONSTANTEN AUS DER 19
PH-ABHAENGIGKEIT DER REDOXPOTENTIALE MIT EFIT
1.3. PROTOLYSE UND KOMPLEXSTABILITAET VON FE
RA-MED3A 22
1.3.1 DIE LOESUNGSSTRUKTUR VON [FE(MED3A)(H
20)J 22
1.3.2 SPEKTRALPHOTOMETRISCHE TITRATIONEN ZUR UNTERSUCHUNG DER
PROTOLYSEEIGEN- 23
SCHAEFTEN
1.3.3 DIE KOMPLEXSTABILITAET VON F^"- UND F^
L-MED3A 25
1.3.4 UEBERLAGERUNG VON REDOX- UND PROTOLYSECHEMIE - QUALITATIVE
CHARAKTERISIERUNG DES AQUA-HYDROXOKOMPLEX-QUADRATSCHEMAS IM SYSTEM 27
FD
U U-MED3A MIT VOLTAMMETRISCHEN METHODEN
1.4. PROTOLYSE UND KOMPLEXSTABILITAET VON FEM-TTHA 30
1.4.1. FESTSTOFF- UND LOESUNGSSTRUKTUREN DER 2:1 AGGREGATE AUS F^
N UND TTHA 30
1.4.2. VERSUCHE
ZUR BESTIMMUNG DER PROTOLYSEKONSTANTEN VON [FE2(TTHA)(H20)2]
35
1.5. PROTOLYSE UND KOMPLEXSTABILITAET VON FERA-HEED3A 38
1.5.1. FESTSTOFF- UND LOESUNGSSTRUKTUREN VON FE
UI-HEED3A SPEZIES 38
1.5.1.1. KRISTALLSTRUKTUREN IM ZUSAMMENHANG MIT DEN PROTOLYSEABLAEUFEN 38
BIBLIOGRAFISCHE INFORMATIONEN
HTTP://D-NB.INFO/968469159
/.
5.1.2. UV/VIS/NIR-UNTERSUCHUNGEN DER SIEBENFACH- UND
SECHSFACHKOORDINIERTEN 42
KOMPONENTEN VON UNGELADENEM FE
LII-HEED3A
1.5.2. KOMPLEXPROTOLYSE IM INTERVALL 2
PH 12 48
1.5.2.1. PH-POTENTIOMETRISCHE TITRATIONEN VON FE"
!-HEED3A 48
1.5.2.2. BESTIMMUNG VON FE'"
U-HEED3A GLEICHGEWICHTSKONSTANTEN AUS DER PH- 51
ABHAENGIGKEIT DER REDOXPOTENTIALE MIT EFIT UND DIE ERMITTLUNG DER BIL
DUNGSENTHALPIE VON [FE(HEED3A)(H
20)J
1.5.2.3. SPEKTRALPHOTOMETRISCHE UNTERSUCHUNGEN VON FD
LL-HEED3A IN ABHAENGIGKEIT 54
VOM PH-WERT
A) MESSUNGEN IN 1 M NAN()
3 54
H) MESSUNGEN IN 1M KCL 60
1.5.3. PROTOLYSEVERHALTEN VON F(F"-HEED3A IM VERGLEICH ZU ANDEREN 61
M
LLL-HEED3A PROTOLYSESYSTEMEN
1.5.3.1. DAS PROTOLYSEVERHALTEN VON CR"'-HEED3A IM VERGLEICH ZU CR
L"-MED3A 61
UND CFH-EDTA
A) SPEKTRALPHOTOMETRISCHE TITRATIONEN IN ABHAENGIGKEIT VOM PH-WERT 61
B) DIE STRUKTUR VON
[CRFHEEDSAJ (H20) J IN [CR(HEED3A) (H2())J NACL 2H2() 68
SIND FESTSTOFF- UND LOESUNGSSTRUKTUR IDENTISCH?
1.5.3.2. DIE DEPROTONIERUNG DES ALKOHOLSAUERSTOFFS IM L
/I"-HEED3A SYSTEM 69
1.5.3.3. DIE DEPROTONIERUNG DES ALKOHOLSAUERSTOFFS IN HEED3A-KOMPLEXEN -
VER- 73
GLEICH VON HEED3A-KOMPLEXEN MIT M
LI'-IONEN AUS HAUPT- UND NEBENGRUP
PEN
1.6. ZUSAMMENFASSUNG: SCHLUSSFOLGERUNGEN ZUR ACIDITAET VON FE
M-OH2 GRUP- 76
PIERUNGEN UND ZUR DEPROTONIERUNGSTENDENZ VON KOORDINIERTEN ALKOHOLI
SCHEN HYDROXYLGRUPPEN
1.6.1. DIE ACIDITAET KOORDINIERTER WASSERMOLEKUELE 76
1.6.2. DIE DEPROTONIERUNGSTENDENZEN KOORDINIERTER ALKOHOLMOLEKUELE IM ZU-
83
SAMMENHANG MIT DER BILDUNG VON ALKOXO- UND P-OXO-VERBRUECKTEN FE"
1-
DIMEREN
2.
PROTOLYSE-VERHALTEN UND KOMPLEXSTABILITAET VON FEM- 87
AMINOPOLYCARBOXYLATOKOMPLEXEN MIT SECHSZAEHNIGEN LIGANDEN
2.1.
EINFUEHRUNG - UEBERBLICK UEBER LIGAND- UND KOMPLEXSTRUKTUREN
87
2.2.
PROTOLYSE UND KOMPLEXSTABILTAET IN DEN SYSTEMEN FEM-Y MIT Y = EDTA, 88
PDTA UND CDTA: SECHS- UND SIEBENFACH-KOORDINIERTE KOMPLEXE
2.2.1. EINFUEHRUNG
2.2.2. DAS PROTOLYSESYSTEM FE)"-EDTA
^2
2.2.2.1. DIE STRUKTUREN DER PROTOLYSESPEZIES LA UND LH IN DEN SALZEN 92
LI(FE(EDTA)/3H
20 UND[FE(EDTA)(H20)J2H20
A) ALLGEMEINE BEMERKUNGEN
92
H) DIE PRAEPARATION DES GELBEN LI [FE (EDTA)J3H
2OE - NEUBESTIMMUNG DER KRI- 93
STALLSTRUKTUREN VON
LA (GELB) UND LH (DUNKELBRAUN)
2.2.2.2. DIE BESTIMMUNG DER STABILITAETSKONSTANTEN VON F?"-UND FT?'-E DTA
96
2.2.2.3. DIE BESTIMMUNG VON AH FUER DIE KOMPLEXBILDUNGSREAKTIONEN VON FE"
1- 99
UND F?'-EDTA
2.2.2.4. DAS GLEICHGEWICHTSKONZENTRATIONSVERHAELTNIS [FE(EDTA)F
/[FE(EDTA)(H
20)[ 102
DER REAKTION [FE(EDTA)J +H
20 [FE(EDTA)(H20)F
2.2.2.5. INTERPRETATIONEN ZUR UMWANDLUNGSENTHALPIE DES [FE(EDTA)F
+ H20 104
[FE(EDTA)(H
20)[ GLEICHGEWICHTS
2.2.2.6. LOESUNGSGLEICHGEWICHTE VOM TYP [M(EDTA)FV[M(EDTA)(H
20)F' IN 3D M11- 107
EDTA SYSTEMEN
2.2.3.
KOORDINATIONSPOLYEDER SIEBENFACH-KOORDINIERTER FT)"- UND FT?1-EDTA KORN-
113
PLEXE
2.2.3.1. POLYTOPALE VARIATIONEN IN ABHAENGIGKEIT VOM GEGENKATION
ERLAEUTERT MIT 113
STRUKTUREN VON MN"-EDTA KOMPLEXSALZEN
12.3.2 POLYTOPALE VARIATIONEN BEI [FE(EDTA)(H
20)F-UND[FE(EDTA)(H20)F -SALZ- 118
STRUKTUREN IN ABHAENGIGKEIT VOM GEGENKATION
A) EINFUEHRUNG
/
B) FESTSQFFSTRUKTUREN VON [FE(EDTA) (H
20)J~-SALZEN 119
C) DER POLYEDER VON [FE(EDTA)(H
2UE)]~ IN WAESSRIGER LOESUNG 122
D) POLYEDERVARIATION BEI [FE(EDTA)(H
20)['2'-SALZEN 125
E) ZUSAMMENHANG ZWISCHEN POLYEDERVARIATION BEI [FE(EDTA)(H
:Q) F 2~ UND DER 126
FE
111 "-EDTA REDOXREAKTION
2.2.4. VERGLEICH DER SYSTEME F^
U-EDTA, -PDTA UND CDTA: DER EINFLUSS DER DIAMIN- 128
CHELATRINGGEOMETRIE AUF DIE KOMPLEXBILDUNGSTHERMODYNAMIK UND DIE BA
SISCHE HYDROLYSE
2.2.4.1. EINFUEHRUNG 128
2.2.4.2. DIE STRUKTUREN DER NATRIUM- UND GUANIDINIUMSALZE VON
[FE(PDTA)(H2())F 133
IM VERGLEICH MIT DEN ANALOGEN SALZEN VON [FE(EDTA) (H
20) F
2.2.4.3. BESONDERHEITEN BEI STRUKTUREN VON SALZEN DES [FE(CDTA)(H20)[
136
A) ALLGEMEINE BETRACHTUNGEN 136
B) DER TERM .STERIC COMPRESSION
"
IM ZUSAMMENHANG MIT DEN STRUKTURELLEN 138
BESONDERHEITEN VON CDTA-KOMPLEXEN
C) DIE STABILITAET VON CDTA-KOMPLEXEN ALS FOLGE DES HOHEN
ENTROPIEAEQUIVALENTS 140
BEI DER KOMPLEXBILDUNG MIT CDTA
2.2.4.4. QUANTITATIVE UNTERSUCHUNGEN ZUR KOMPLEXSTABILITAET VON F^N
11-PDTA UND 141
FE
,,I,I-CDTA
A) DIE BESTIMMUNG DER GLEICHGEWICHTSKONSTANTEN AUS F
T 2-PH WERTEPAAREN MIT 141
EF1T
B) DIE KOMPLEXBILDUNGSENTHALPIEN VON FE
111-PDTA UND FEM-CDTA KOMPLEXEN IM 148
VERGLEICH ZU AH VON FE
111-EDTA
2.2.4.5. PH-ABHAENGIGE SPEKTRALPHOTOMETRISCHE TITRATION ZUR UNTERSUCHUNG
DER 152
BILDUNG VON [FE(Y)(OH)FL UND [{FE(Y)}
2(P-0)FL AUS !FE(Y)(H2())F
A) UNTERSUCHUNGEN ZUR BILDUNG VON [FE(EDTA)(OH) FL' UND [ {FE(EDTA)}
2(P-UE) FL 152
BEI FE
111-EDTA
B) UNTERSUCHUNGEN ZUR BILDUNG VON [F'E(PDTA)(OH)FL
'
UND [{FE(PDTA)}2(P-UE)FL' 157
BEI FE
111-PDTA
C) UNTERSUCHUNGEN ZUR BILDUNG VON [FE(CDTA)(OH)]
2' UND [{FE(CDTA)}2(P-0)J4' 162
BEI FE
111-CDTA
D) STRUKTUREN DER [F'E(Y)(OH)J~ SPEZIES IN DEN FE
U,-Y SYSTEMEN MIT Y EDTA. 168
PDTA UND CDTA UND VERGLEICHENDE BETRACHTUNGEN ZUR BASISCHEN HYDROLYSE
VON HFL
11-EDTA. PDTA UND CDTA MIT M CR UND V
2.2.4.
6.
EINFLUSSFAKTOREN AUF DIE PK111
AIOIR
WERTE 174
2.2.4.7. DIE BILDUNGSGLEICHGEWICHTE VON L{FE(Y)}
2(N-0)F~ UND DER ZUSAMMENHANG 182
MIT K
7^5+1
2.3. PROTOLYSE UND KOMPLEXSTABILTAET IN DEN SYSTEMEN FE
M-TMDTA UND 186
FE
IU-EDDADP - SECHSFACH-KOORDINIERTE KOMPLEXE IM FESTZUSTAND.
UND IN LOESUNG ?
2.3.1.
EINFUEHRUNG 186
2.3.2. KOMPLEXHILDUNGS- UND PROTOLYSEGLEICHGEWICHTE IN DEN SYSTEMEN 189
FE"' "-TMDTA UND FD" "-EDDADP
2.3.2.1. ANALYSE DER KOMPLEXSTABILITAET VON FD" "-TMDTA FD" "-EDDADP
MITTELS 189
EFIT-AUSWERTUNG DER EI
2
-PH ABHAENGIGKEIT IM PH-BEREICH DES ZERFALLS
VON FD'-TMDTA UND FD'-EDDADP
2.3.2.2. UNTERSUCHUNGEN ZUR BASISCHEN HYDROLYSE VON FD"-TMDTA UND
FD"-EDDADP 193
SPEKTRALPHOTOMETRISCHE TITRATIONEN VON PH 5-9
2.3.3. STRUKTUREN DER PROTOLYSESPEZIES IM SYSTEM FD"-TMDTA 195
2.3.3.1 KRISTALLSTRUKTUREN DER FD"-TMDTA PROTOLYSESPEZIES 195
2.3.3.2. SPECIATION DER [FE(TMDTA)F-LOESUNGSGLEICHGEWICHTE DURCH
KONFORMATIONS- 200
ANALYSE DER T-RINGE - ERGEBNISSE EINER RAMANUNTERSUCHUNG
2.3.3.3. VIS/NIR-SPEKTREN VON [FE(TMDTA)F IM FESTSTOFF UND IN LOESUNG -
BESTIM- 207
MUNG DER KOORDINATIONSZAHL
2.3.4.
DIE STRUKTUR VON [FE(EDDADP)F IM SALZ NAFFE(EDDADP)J5H2Q UND BE- 212
TRACHTUNGEN ZUR LOESUNGSSTRUKTUR VON [FE(EDDADP)F
2.3.5.
BESONDERHEITEN DER WASSERANLAGERUNGSGLEICHGEWICHTE BEI FD"-TMDTA UND 215
FD"-EDDADP IM VERGLEICH ZU FD"-EDTA - SECHSFACH- UND SIEBENFACH-
KOORDINATION
2.3.5.1.
DIE KOMPLEXBILDUNGSENTHALPIEN UND-ENTROPIEN VON FD"-EDTA, -PDTA UND- 215
IM VERGLEICH ZU AH VON FE'"-EDTA - TRIEBKRAEFTE FUER DIE KOORDINATIONSZAH-
LEMEITERUNG
2.3.5.2. INTERPRETATION DER PK"'
AIOIRWERTE VON FD"-TMDTA UND FD"-EDDADP IM 223
VERGLEICH ZU FD"-EDTA
3. ZUSAMMENFASSUNG 229
LITERATUR KAPITEL 1 233
L.ITCNTTUR KAPITEL 2
.VBKUEIYIIN^SVER/EICHIIIS
239
253 |
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