Metallkomplex-modifiziertes Titandioxid: Photokatalyse mit sichtbarem Licht
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1
INHALTSVERZEICHNIS
1.
EINLEITUNG
.
7
1.1.
ALLGEMEINES
.
7
1.2.
HERKOEMMLICHE
OXIDATIONSVERFAHREN
.
8
1.3.
PHOTOKATALYTISCHER
ABBAU
AN
TITANDIOXID
.
10
1.3.1.
PRINZIP
DER
HALBLEITERPHOTOKATALYSE
.
11
1.3.2.
EIGENSCHAFTEN
DES
TITANDIOXIDS
.
14
1.3.3.
REAKTIONSSCHEMA
FUER
DEN
ABBAU
AN
TITANDIOXID
.
17
1.3.4.
KINETIK
.
20
1.3.5.
SENSIBILISIERUNG
DES
HALBLEITERS
.
22
1.4.
EIGENSCHAFTEN
DES
HEXACHLOROPLATINATS
.
25
1.5.
MECHANISMUS
DES
PT(IV)
-
DOTIERTEN
TITANDIOXIDS
.
27
1.6.
MODELLSUBSTANZ
4-CHLORPHENOL
.
29
1.7.
ZIELSETZUNG
DER
ARBEIT
.
32
2.
SYNTHESEMETHODEN
UND
PHOTOAKTIVITAET
DER
HYBRIDKATALYSATOREN
.
34
2.1.
VOLUMENDOTIERTES
TITANDIOXID
.
34
2.1.1.
CHARAKTERISIERUNG
.
35
2.1.2.
PHOTOAKTIVITAET
.
36
2.2.
OBERFLAECHENMODIFIZIERTES
TITANDIOXID
.
40
2.2.1.
VERREIBUNG
MIT
PLATIN(IV)-CHLORIDEN
.
41
2.2.1.1.
CHARAKTERISIERUNG
.
41
2.2.1.2.
PHOTOAKTIVITAET
.
43
2.2.I.3.
MECHANISMUS
.
47
2.2.2.
ADSORPTION
VON
PT
-
KOMPLEXEN
AUS
FLUESSIGER
PHASE
.
50
2.2.2.I.
CHARAKTERISIERUNG
.
51
2.2.2.2.
OPTIMIERUNGSVERSUCHE
DER
SYNTHESE
.
54
2.2.2.2.I.
VARIATION
DES
LOESUNGSMITTELS
.
54
2.2.2.2.2.
VARIATION
DER
PLATIN
-
KOMPONENTE
.
55
2.2.2.2.3.
VARIATION
DES
PH
WERTS
.
.60
2.2.2.2.4.
VARIATION
DES
PT(IV)
-
GEHALTS
.
61
2.2.2.2.5.
CALCINIERUNGSDAUER
.
68
2.2.2.2.6.
VERSCHIEDENE
TITANDIOXID
-
PRAEPARATE
ALS
TRAEGERMATERIAL
.
71
2.2.2.2.6.I.
AKTIVITAET
DER
UNMODIFIZIERTEN
TITANDIOXIDE
.
73
2.2.2.2.6.2.
AKTIVITAET
DER
OBERFLAECHENMODIFZIERTEN
TITANDIOXIDE
.
74
2.2.23.
OBERFLAECHENMODIFIZIERUNG
MIT
ANDEREN
UEBERGANGSMETALLEN
.
76
2.2.2.4.
PHOTOKATALYSATOREN
IN
FORM
VON
DUENNEN
FILMEN
.
80
3.
EIGENSCHAFTEN
DER
PT(IV)
-
OBERFLAECHENMODIFIZIERTEN
PHOTOKATALYSATOREN
.
83
3.1.
STABILITAET
.
83
3.1.1.
DUNKELDESORPTION
.
85
3.1.2.
PHOTODESORPTION
.
88
3.2.
EINFLUSS
VERSCHIEDENER
PARAMETER
AUF
DEN
PHOTOKATALYTISCHEN
ABBAU
.
90
3.2.1.
KATALYSATORKONZENTRATION
.
91
3.2.2.
PH
WERT
.
92
3.2.3.
EINFLUSS
VON
FREMDIONEN
.
96
3.23.1.
EINFLUSS
VON
CARBONAT
.
96
3.23.2.
EINFLUSS
VON
CHLORID
.
97
3.3.
PHOTOKATALYTISCHER
ABBAU
MIT
SONNENLICHT
.
99
3.3.1.
SONNENLICHT
.
100
3.3.2.
DIFFUSES
TAGESLICHT
.
102
3.3.3.
UV-LICHT
.
104
3.4.
LANGZEITUNTERSUCHUNGEN
.
107
3.4.1.
KONTINUIERLICHE
LANGZEITBELICHTUNGEN
.
107
3.4.2.
MEHRFACHVERWENDUNG
.
109
3.5.
ABBAU
VERSCHIEDENER
SUBSTRATE
.
111
3.5.1.
4-CHLORPHENOL
/
PHENOL
.
112
3.5.2.
NITROPHENOLE
.
114
3.5.3.
DICHLORESSIGSAEURE
.
117
3.5.4.
TRICHLORETHEN
.118
3.5.5.
ATRAZIN
.120
3.5.6.
CYANURSAEURE
.124
3.5.7.
LINDAN
.
129
3.5.8.
FARBSTOFFE
.
'.
.
131
4.
PHOTOELEKTROCHEMISCHE
UNTERSUCHUNGEN
.
133
4.1
BESTIMMUNG
DER
BANDLUECKENENERGIE
.
133
4.1.1.
THEORETISCHE
GRUNDLAGEN
.
:
.
133
4.1.2.
BANDLUECKEN
DER
MODIFIZIERTEN
TITANDIOXIDE
.136
4.1.2.1.
VOLUMENDOTIERTES
TITANDIOXID
.
136
4.1.2.2.
OBERFLAECHENMODIFIZIERTES
TITANDIOXID
.
137
4.2.
BESTIMMUNG
DES
FLACHBANDPOTENTIALS
.
139
4.2.1.
THEORETISCHE
GRUNDLAGEN
.140
4.2.2.
OBERFLAECHENMODIFIZIERTE
TITANDIOXIDE
.
142
5.
PHOTOKATALYTISCHE
SULFOXIDATION
.
148
6.
ZUSAMMENFASSUNG
.
153
7.
EXPERIMENTELLER
TEIL
.157
7.1.
ALLGEMEINES
.
157
7.1.1.
MATERIALIEN
.
157
7.1.2.
GERAETE
UND
METHODEN
.
157
7.1.3.
BELICHTUNGSAPPARATUREN
UND
LAMPENDATEN
.159
7.1.3.1.
OPTISCHE
BANK
.
159
7.1.3.2.
KARUSSELLBELICHTUNGSAPPARATUR
.
160
7.I.3.3.
TAUCHSCHACHTAPPARATUR
.
161
7.I.3.4.
FLIESSBETTREAKTOR
.
162
7.2.
SYNTHESE
DER
KATALYSATOREN
.
163
7.2.1.
VOLUMENDOTIERTES
TIOI
.
164
7.2.1.1.
SYNTHESE
NACH
RUSINA
.
164
7.2.I.2.
SYNTHESE
NACH
SAEKI
.
164
7.2.2.
OBERFLAECHENMODIFIZIERTES
TIO
2
.
164
7.2.2.1.
VERREIBUNG
MIT
PTCU
.
164
7.2.2.2.
ADSORPTION
DER
PT-KOMPLEXE
AUS
FLUESSIGER
PHASE
.
165
7.2.2.2.I.
ADSORPTION
AUS
ETHANOL
.
165
7.2.2.2.2.
ADSORPTION
AUS
WASSER
.
165
1.2.23.
OBERFLAECHENMODIFIZIERUNG
MIT
ANDEREN
UEBERGANGSMETALLEN
.
166
7.2.2.4.
PT(TV)
-
DOTIERTE
TIOZ
-
FILME
.
167
7.3.
BELICHTUNGSEXPERIMENTE
.167
7.3.1.
UEBERPRUEFUNG
DER
PHOTOAKTIVITAET
.
167
7.3.2.
ABBAU
VERSCHIEDENER
SUBSTRATE
.
168
7.3.3.
ABBAU
MIT
SONNENLICHT
.
168
7.3.4.
ABBAU
MIT
DIFFUSEM
TAGESLICHT
.
168
7.3.5.
LANGZEITBELICHTUNGEN
.
169
7.4.
DESORPTIONSEXPERIMENTE
.
169
7.4.1.
DUNKELDESORPTION
.
169
7.4.2.
PHOTODESORPTION
.
170
7.4.3.
SAEURE
-
BASE
-
TITRATION
DER
KATALYSATOROBERFLAECHE
.
170
7.5.
BESTIMMUNG
DES
FLACHBANDPOTENTIALS
.170
7.6.
PHOTOKATALYTISCHE
SULFOXIDATION
.
171
8.
LITERATURVERZEICHNIS
.
172 |
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