Konformative Änderungen in verbrückten Donor-Akzeptor-Systemen nach photoinduziertem Ladungstransfer:
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INHALTSVERZEICHNIS
EINLEITUNG
UND
PROBLEMSTELLUNG
3
1
PHOTOPHYSIKALISCHE
GRUNDLAGEN
9
1.1
THERMODYNAMISCHE
ASPEKTE
DER
PHOTOINDUZIERTEN
BILDUNG
LADUNGSSEPARIERTER
ZUSTAENDE
.
11
1.1.1
DER
ELEKTRONENTRANSFER
IM
ISOLIERTEN
D-A-SYSTEM
.
11
1.1.2
DIE
SOLVATATION
IM
LADUNGSSPHAEREN-KONTINUUMS-MODELL
.
13
1.1.2.1
DIE
FREIE
BILDUNGSENTHALPIE
DES
SOLVATISIERTEN
EXCIPLEXES
.
.
16
1.1.2.2
DIE
FREIE
BILDUNGSENTHALPIE
DES
SOLVENSSEPARIERTEN
LONENPAARS
16
1.1.3
DIE
EXCIPLEXFLUORESZENZ
UND
IHRE
RELATION
ZU
THERMODYNAMISCHEN
GROESSEN
17
1.2
DRUCK-
UND
TEMPERATUREFFEKTE
IM
RAHMEN
DER
THEORIE
DES
UEBERGANGZUSTANDES
20
1.2.1
DIE
FREIE
AKTIVIERUNGSENTHALPIE
DER
EXCIPLEXISOMERISIERUNG
.
21
1.2.2
DAS
AKTIVIERUNGSVOLUMEN
BEI
DER
EXCIPLEXISOMERISIERUNG
.
24
1.2.2.1
INNERES
AKTIVIERUNGSVOLUMEN
.
25
1.2.2.2
AEUSSERES
AKTIVIERUNGSVOLUMEN
.
27
1.2.3
DIE
AKTIVIERUNGSENTROPIE
BEI
DER
EXCIPLEXISOMERISIERUNG
.
29
1.3
KINETISCHE
MODELLE
ZUR
ISOMERISIERUNG
VON
OPTISCH
INDUZIERTEN
CT-ZUSTAENDEN
.
33
1.3.1
KINETIK
DER
ISOMERISIERUNGSREAKTION
BEI
VORLIEGEN
EINER
FOLGEREAKTION
MIT
REVERSIBLEM
TEILSCHRITT
(DREI
CT-ZUSTAENDE
MODELL)
.
34
1.3.1.1
DAS
KINETIKMODELL
UND
SEINE
UEBERPRUEFUNG
MITTELS
RELATIVER
AMPLITUDEN
UND
INTENSITAETSVERHAELTNISSE
.
37
1.3.1.2
DIE
NUMERISCHE
ANALYSE
DER
ISOMERSIERUNGSRATEN
FEI,
FC-I
UND
K
2
.
40
1.3.2
KINETIK
DER
ISOMERISIERUNGSREAKTION
BEI
VORLIEGEN
EINER
IRREVERSIBLEN
FOLGEREAKTION
(ZWEI-CT-ZUSTAENDE
MODELL)
.
41
2
EXPERIMENTELLE
METHODEN
UND
MATERIALIEN
43
2.1
DAS
HOCHDRUCKEXPERIMENT
.
43
2.1.1
DER
AUFBAU
DER
HOCHDRUCKAPPARATUR
.
43
2.1.2
DRUCKABHAENGIGE
SOLVENSEIGENSCHAFTEN
VON
METHYLCYCLOHEXAN
.
45
2.2
ZEITAUFGELOESTE
EMISSIONSMESSUNGEN
.
50
2.2.1
ZEITAUFGELOESTE
FLUORESZENZMESSUNGEN
(TCSPC-TECHNIK)
UNTER
HOCH
DRUCK
.
50
2.2.2
DIE
METHODE
DER
SPEKTRAL
AUFGELOESTEN
UND
ZEITKORRELIERTEN
EINZELPHOTO
NENZAEHLUNG
(TSCSPC-TECHNIK)
.
51
2.3
STATIONAERE
EMISSIONSMESSUNGEN
UNTER
HOCHDRUDE
.
52
2.4
PROBENPRAEPARATION
.
52
3
PHOTOINDUZIERTE
STRUKTURAENDERUNGEN
IN
SEMIFLEXIBEL
VERBRIIEKTEN
DONOR-AKZEPTOR
SYSTEMEN
55
3.1
EINFUEHRUNG
UND
UEBERBLICK
.
55
3.2
PHOTOPHYSIKALISCHES
VERHALTEN
DER
VERBINDUNGEN
WD,
WA
UND
WDA
.
60
3.2.1
STATIONAERE
EMISSIONSMESSUNGEN
UNTER
HOCHDRUCK
.
60
3.2.2
ZEITAUFGELOESTE
FLUORESZENZMESSUNGEN
.
63
3.2.2.1
TCSPC-MESSUNGEN
UNTER
HOCHDRUCK
.
63
3.2.2.2
TSCSPC-MESSUNGEN
AN
WDA
.
80
3.2.3
FESTLEGUNG
MOEGLICHER
KONFORMATIONEN
UND
DEREN
RELATIVE
ENERGETISCHE
LAGE
IM
GRUND
UND
CT-ZUSTAND
.
89
3.3
ABHAENGIGKEIT
DER
ISOMERISIERUNGSRATEN
VON
DEN
DIELEKTRISCHEN
UND
VISKOSEN
EI
GENSCHAFTEN
DES
UMGEBENDEN
MEDIUMS
.101
3.3.1
MODELLIERUNG
DER
DRUCK
UND
TEMPERATURABHAENGIGEN
AKTIVIERUNGSBARRIERE
101
3.3.2
ANALYSE
DER
ISOMERISIERUNGSRATEN
K\
UND
K%
.
104
3.3.2.1
DARSTELLUNG
UND
DISKUSSION
DER
ERGEBNISSE
FUER
DEN
ISOMERI
SIERUNGSSCHRITT
VOM
ECT
ZUM
ICT-ZUSTAND
.
107
3.3.2.2
DARSTELLUNG
UND
DISKUSSION
DER
ERGEBNISSE
FUER
DEN
ISOMERI
SIERUNGSSCHRITT
VOM
ICT
ZUM
CCT-ZUSTAND
.
118
3.3.2.3
EINFLUSS
EINES
MOEGLICHEN
AKTIVIERUNGSVOLUMENS
AUF
DIE
INTER
PRETATION
DER
REIBUNGSABHAENGIGKEIT
DER
ISOMERISIERUNG
.
.
.
131
ZUSAMMENFASSUNG
137
ANHANG
141
A
ANMERKUNGEN
ZUR
TABELLARISCHE
ZUSAMMENFASSUNG
DER
FITPARAMETER
141
A.1
FUER
E
R
-
UND
R)-ABHAENGIGEN
VERLAUF
VON
K\IYY
UND
K\
M
ANGEPASSTE
FITPARAMETER
.
.
142
A.1.1
WDA
.
142
A.1.2
WA
.
143
A.1.3
WD
.
144
2
A.2
FUER
E
R
-
UND
T]-ABHAENGIGEN
VERLAUF
VON
KURR
UND
KZ
M
ANGEPASSTE
FITPARAMETER
.
.
146
A.2.1
WDA
.
146
A.2.2
WA
.
147
A.2.3
WD
.
148
LITERATURVERZEICHNIS
151
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