Anthropogene Huminstoffe als Sorbenzien und Reagenzien zur Immobilisierung von organischen Schadstoffen in Grundwässern:
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Leipzig ; Halle
UFZ
2000
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| adam_text | Titel: Anthropogene Huminstoffe als Sorbenzien und Reagenzien zur Immobilisierung von organischen Schadstof
Autor: Balcke, Gerd Ulrich
Jahr: 2000
Inhalt
1. EINLEITUNG UND ZIELSETZUNG....................................................................1
1.1. Verfallrgnsgrairidlagg............................................................................................................1
1.2. Aktuelle Grundwassersanierungskonzepte im Vergleich.................................................................... 2
1.3. Innovation des Verfahrens....................TT—t_________,„„„,____________......_............................T,„„3
1.4. Strukturierung der Arbeit ..................................................................___„...„__..«....„....„«.»...„..„...4
2. THEORETISCHER TEIL.....................................................................................6
2.1. Struktur, Gewinnung und Eigenschaften von Huminstoffen....................____..._.................._.__6
2.2. Aquifere______________________________._________________..__„____________________9
2.2.1. Definition, Struktur und Textur........................................................................................................9
2.2.2. Stofftransport im porösen Medium................................................................................................11
2.2.2.1. Hydraulische Parameter............................................................................................................11
2.2.2.2. Transport gelöster Schadstoffe..................................................................................................13
2.3. Mineraloberflächen ab Sorbenzien....~—..-..™.-...™........._..——~.„.................................___...... 16
2.3.1. Einfluß der Größe der Mineraloberfläche auf die Sorption............................................................16
2.3.2. Einfluß der Ladung von Mineraloberflächen auf die Sorption geladener Spezies.........................17
2.3.2.1. Der isomorphe Ersatz................................................................................................................17
2.3.2.2. Die Hydrolyse der Mineraloberflächen.....................................................................................17
2.3.2.3. Die Adsorption geladener Spezies aus der angrenzenden Lösung............................................20
2.4. Die Sorption von Humiiistoffen an Mftyra^n^w rfl^f^il.............................1............................. .71
2.4.1.Mechanistische Vorstellungen - Elektrostatische Anziehung, Oberflachenkomplexe und hydrophobe
Sorption...................................................................................................................................................21
2.4.1.1. pH-Abhängigkeit der Huminstoffsorption................................................................................21
2.4.1.2. Abhängigkeit der Huminstoffsorption von der Ionenstärke und der Anwesenheit polyvalemer
Kationen.....................................................................................................................................22
2.4.1.3. Elektrostatische Anziehung als Sorptionsmechanismus............................................................24
2.4.1.4. Nichtcoulombsche Wechselwirkungen und strukturelle Einflüsse auf die Huminstoff-
sorption......................................................................................................................................24
2.4.1.5. Konfonnation und Huminstoffsorption.....................................................................................25
2.4.1.6. Sorpuonsisothermen und preferentielle Sorption......................................................................26
2.4.2. Desorptionshysteresen...................................................................................................................28
2.5. Die Sorption von hydrophoben organischen Verbindungen an Huminstoffen-------------------------29
2.5.1. Sorption von hydrophoben organischen Verbindungen an Huminstoffen.....................................29
2.5.2. Das Verteilungsmodell...................................................................................................................29
2.5.3. Abweichungen vom Verteilungsmodell.........................................................................................31
2.5.3.1. Heterogenität der organischen Bodensubstanz..........................................................................32
2.5.3.2. Diffusion und Desorptionshysteresen.......................................................................................33
2.5.3.3. HOC-Sorpü on an anorganischen Matrizes................................................................................35
2.5.3.4. Die Bildung von „Bound Residues ..........................................................................................37
2.5.4. Einfluß des Huminstoffzustands auf dessen Sorptionsvermögen..................................................38
3. EXPERIMENTELLER TEIL...............................................................................39
3.1. Sorption von Huminstoffen an modifizierten und nativen Oberflächen ausgewählter
AQiiifennate-rüüien H...nH.H...H..H..„.»M..«.H........»................H..«...n....................H..........«..........,.....»...39
3.1.1. Ausgewählte Aquifermaterialien...................................................................................................39
3.1.1.1. Vorbehandlung..........................................................................................................................42
3.1.1.2. Charakterisierung......................................................................................................................43
3.1.2. Verwendete Huminstoffe...............................................................................................................46
3.1.3. Batch-Versuche..............................................................................................................................47
3.1.3.1. Einfluß der Imprägnierung auf die Sorption von Huminstoffen an silikatischen Oberflächen. 47
3.1.3.2. Einfluß des Feinstkomanteils auf die Sorption von Huminstoffen...........................................47
3.1.3.3. pH-Abhängigkeit der Oberflächenimprägnierung und Auswirkungen auf die
Huminstoffsorption....................................................................................................................47
3.1.3.4. Mechanistische Untersuchungen zur Sorption von Fe(OH j an einer Sandoberfläche.............48
3.1.3.5. Flockulierung von Roth-Huminsaure mit verschiedenen Metallsalzniederschlägen.................48
3.1.3.6. Sorption verschiedener Metallsalzniederschläge an einer Sandoberfläche...............................51
3.1.4. Säulenversuche..............................................................................................................................51
3.1.4.1. Versuchsapparatur und-aufbau................................................................................................52
3.1.4.2. Eisenhydroxid-Beschichtungsprozeduren.................................................................................53
3.1.4.3. Versuchsschema........................................................................................................................53
3.1.4.4. Analytik.....................................................................................................................................54
3.2. Einfluß der Huminstoffstruktor auf die Sorption von Huminstoffen an Mineraloberflächen-----54
3.2.1. Versuchsbeschreibung...................................................................................................................54
3.2.2. Materialien.....................................................................................................................................54
3.2.3. Methoden zur Charakterisierung der Huminstoffe.........................................................................55
3.2.4. Eigenschaften der Huminstoffe......................................................................................................57
3.2.5. Methoden zur Charakterisierung der Sorption...............................................................................59
3.2.6. Durchführung der Sorptionsexperimente.......................................................................................62
3.3. Versuche zur Stabilität von Fe(III)-Huminstoff-Coaüngs unter anaeroben Bedingungen.............62
3.3.1. Versuchsbeschreibung...................................................................................................................62
3.3.2. Materialien und Versuchsaufbau....................................................................................................63
3.3.3. Versuchsdurchfiihrung...................................................................................................................65
3.3.4. Analytik.........................................................................................................................................65
3.4. Huminstoffe als Schadstoffsenke_______________________...........~....................._......................68
3.4.1. Langzeitwechselwirkungen zwischen gelösten Huminstoffen und PAK.......................................68
3.4.1.1. Chemikalien und Materialien....................................................................................................69
3.4.1.2. Durchführung des Experiments.................................................................................................71
3.4.2. Ein Vergleich des Sorptionsvennögens gelöster und partikulärer Huminstoffe............................72
3.4.3. Schadstoffimmobilisierung im Säulenversuch...............................................................................75
3.4.3.1. Auswahl der Schadstoffe...........................................................................................................75
3.4.3.2. Versuchsdurchführung und Analytik........................................................................................76
4. ERGEBNISSE UND DISKUSSION...................................................................78
4.1. Verfahrensentwicklung zur Huminstoffbderung unter Aquiferbedingungen...__........................78
4.2. Sorption von Huminstoffen an modifizierten und nativen Oberflächen ausgewählter
Aquifennaterialien ........».««..n...»..H...H..H..H....H.»,.....H..*u..H..n..u...«.H.».....H......„...„.......H...H.....H.83
4.2.1. Batch-Experimente........................................................................................................................84
4.2.1.1. Einfluß der Imprägnierung auf die Sorption von Huminstoffen an silikatischen Oberflächen .85
4.2.1.2. Einfluß des Feinstkornanteils auf die Sorption von Huminstoffen...........................................85
4.2.1.3. pH-Abhängigkeit der Oberflächenimprägnierung und Auswirkungen auf die
Huminstoffsorption....................................................................................................................87
4.2.1.4. Mechanistische Untersuchungen zur Sorption von Fe(OH)3 an einer Sandoberfläche.............89
4.2.1.5. Flockulierung von Roth-Huminsäure mit verschiedenen Metallsalzniederschlägen.................90
4.2.1.6. Sorption verschiedener Metallsalzniederschläge an einer Sandoberfläche...............................91
4.2.2. Säulenexperimente.........................................................................................................................92
4.3. Einfluß der Hurainstoffstruktur auf die Sorption von Huminstoffen an Mineraloberflächen......97
4.4. Stabilität von Fe(IQ)-Huminstoff-Coatings unter anaeroben Bedingungen_________________102
4.4.1. Die Rolle von Phosphat bei der Speziierung von Eisen...............................................................103
4.4.2. Phosphatlimitierung.....................................................................................................................104
4.4.3. Einfluß anderer potentieller Elektronenakzeptoren......................................................................107
4.4.4. Mobilisierung sortierter Huminstoffe bei der Reduktion von Eisen...........................................108
4.5. Huminstoffe als Schadstoffsenke___________________________________________________109
4.5.1. Langzeitwechselwirkungen zwischen gelösten Huminstoffen und PAK.....................................109
4.5.1.1. Sorption an der Glaswand.......................................................................................................110
4.5.1.2. Verhalten in Abhängigkeit von der Kontaktzeit......................................................................112
4.5.1.3. Verhalten in Abhängigkeit von der Huminsäurekonzentration...............................................116
4.5.2. Ein Vergleich des Sorptionsvermögens gelöster und partikulärer Huminstoffe..........................118
4.5.3. Schadstoffimmobiüsierung im Säulenversuch.............................................................................125
4.5.3.1. Vergleich von Retardan onsfaktoren zwischen den einzelnen Huminstoff-
beschichtungsverfahren...........................................................................................................128
4.5.3.2. Vergleich zwischen experimentell bestimmtem und berechnetem Retardationsfaktor...........130
5. ZUSAMMENFASSUNG..................................................................................132
6. AUSBUCK......................................................................................................135
7. LITERATURVERZEICHNIS............................................................................137
ANHANG
A: Charakterisierung einer ROMONTA-Huminsäure,
Modellierung der Ionenspeziation Fe-Citrat/ Fe(OH)3
B: Untersuchungen zur reduktiven Remobilisierung von Fe
C: Langzeitversuch zum Sorptionsverhalten von PAK an gelösten Huminsäuren
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