Zustandsaufgelöste Detektion atmosphärisch relevanter Radikale durch Mehrphotonen-Anregungsspektroskopie:
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| Published: |
Aachen
Mainz
1999
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| Series: | Aachener Beiträge zur Chemie
4 |
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| adam_text | INHALTSVERZEICHNIS
1. EINLEITUNG 4
1.1 DYNAMIK UND KONTROLLE CHEMISCHER ELEMENTARPROZESSE 4
1.2 DIE ROLLE DER HALOGENOXIDE CIO UND BIO BEIM OZONABBAU 8
2. MEHRPHOTONEN-ANREGUNGSSPEKTROSKOPIE 15
2.1 SPEKTROSKOPISCHE CHARAKTERISIERUNG DER CIO ELEKTRONENZUSTAENDE 15
2.1.1 C10(C
2
I -X
2
N
Q
)-MOLEKUELUEBERGAENGE 18
2.
1
.2 DER
C10
(X
2
N
A
)-GRUNDZUSTAND
18
2.1.3 DER C10(C
2
)-RYDBERG-ZUSTAND 23
2.
1
.4 AUSWAHLREGELN DER 2 HV-ANREGUNG VON
C10(C
2
X
V ,J -X
2
RIU
,V,J) 24
2.1.5 SIMULATION DER C10(C
2
I ,V
,J
-X
2
N
N
,V
,J
,A)-ZWEIPHOTONEN-UEBERGAENGE 27
2.
1
.6 DIE
C10(C
2
I
,V -X
J
NO
,V)-SCHWINGUNGSUEBERGAENGE
31
2.2 DREIPHOTONEN-SPEKTROSKOPIE DES CHLORATOMS 33
3. KONZEPT UND EXPERIMENTELLE REALISIERUNG 37
3.1 DARSTELLUNG VERWENDETER AUSGANGSSUBSTANZEN 37
3.1.1 0C10 37
3.1.2 OZON 39
3 .2 ZUSTANDSAUFGELOESTER NACHWEIS DER PRODUKTRADIKALE 40
3.2.1 MEHRPHOTONEN-LASERINDUZIERTE FLUORESZENZ 40
3.2.2 EXPERIMENTELLE PARAMETER 45
3.3 LASERSYSTEME 52
HTTP://D-NB.INFO/1068521317
I
INHALTSVERZEICHNIS
3.3.1 PHOTOLYSESY STEME 52
3.3.2 NACHWEISSYSTEME 53
3.4 REAKTIONSKAMMER UND VAKUUMANLAGE 54
3.5 MESSDATENERFASSUNG 57
3.6 FUNKTIONSPRUEFUNG 60
4. FRAGMENTIERUNGSDYNAMIK DES OCIO 63
4.1 ALLGEMEINES 63
4.1.1 ATMOSPHAERISCHE BEDEUTUNG DES CHLORDIOXIDS 63
4.1.2 CHEMISCHE UND SPEKTROSKOPISCHE EIGENSCHAFTEN VON OCIO 65
4.2 DER CIO-KANAL IN DER PHOTODISSOZIATION VON OCIO 73
4.2.1 DIE CIO-VIBRATION AUS OCIO (
3
AJ VI=0-3,VJ,VJ) 74
4.2.2 DIE CIO-VIBRATION AUS OC10(
J
AJ VI=3-L 1,V2,V3) 79
4.2.3 HOCH SCHWINGUNGSANGEREGTES CIO AUS DER OCIO(
J
A
2
18,0,0)-DISSOZIATION 85
4.2.4 DIE ROTATIONSVERTEILUNG DER CIO-FRAGMENTE 91
4.2.5 DIE POPULATION DER SPIN-BAHN-ZUSTAENDE DES CIO 93
4.2.6 DIE BESETZUNG DER LAMBDA-KOMPONENTEN 94
4.2.7 DISKUSSION 96
4.3 DER CL-KANAL DER OCLO-PHOTODISSOZIATION 101
4.3.1 KALIBRIERUNG DES CL-FLUORESZENZSIGNALS AUS OC10(
2
A
2
5,1,0) 103
4.3.2 MODENSPEZIFITAT DER CL-BILDUNG IM BEREICH VON 370 BIS 450 NM 108
4.3.3 AUSWIRKUNGEN HOEHERER PHOTOLYSEENERGIEN (X 365 NM) 111
4.3.4 DISKUSSION 114
INHALTSVERZEICHNIS __ 2
5. ZUR ATMOSPHAERISCHEN RELEVANZ DES CLO(V0) 118
5.1 VORBETRACHTUNG 118
5.2 DIE REAKTION C1 + O3 -* C10(V) + O2 120
5.3 SCHWINGUNGSRELAXATION VON CLO(V) 124
5.4 REAKTIVE STOSSDESAKTIVIERUNG VON C10(V 10) MIT STICKSTOFF. 128
5.5 DISKUSSION 131
6. ZUSTANDSAUFGELOESTER NACHWEIS DES BRO-RADIKALS 134
6.1 UEBERBLICK 134
6.2 SPEKTROSKOPISCHE EIGENSCHAFTEN VON BRO 135
6.3 EXPERIMENTELLER ZUGANG ZU LABORMESSUNGEN AM BRO 138
6.4 DAS BRO-ZWEIPHOTONEN-ANREGUNGSSPEKTRUM 141
6.5 DISKUSSION 146
7. ZUSAMMENFASSUNG UND AUSBLICK 151
8. LITERATURVERZEICHNIS 156
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