Reduktion von Stickoxiden durch Kohlenwasserstoffe an Pt/Zeolith-Katalysatoren: Untersuchungen zum Reaktionsmechanismus und zur Entstehung von N2O
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1997
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IX
INHALTSVERZEICHNIS
ZUSAMMENFASSUNG
V
SYMBOLVERZEICHNIS
XII
1
EINLEITUNG
UND
ZIELSETZUNG
1
2
WISSENSCHAFTLICHER
KENNTNISSTAND
3
2.1
ALLGEMEINE
MERKMALE
DER
REAKTION
3
2.2
KATALYSATOREN
FUER
DIE
REDUKTION
VON
STICKOXIDEN
7
2.2.1
METALLOXIDE
UND
H-FORM
ZEOLITHE
8
2.2.2
METALL/TRAEGER-KATALYSATOREN
9
2.2.3
METALLIONEN-AUSGETAUSCHTE
ZEOLITHE
10
2
3
REAKTIONSMECHANISMUS
UND
KATALYTISCH
AKTIVE
ZENTREN
11
2.3.1
METALLOXIDE
UND
H-FORM
ZEOLITHE
12
2.3.2
METALL/TRAEGER-KATALYSATOREN
13
2.3.3
METALLIONEN-AUSGETAUSCHTE
ZEOLITHE
14
2.3.4
PT/TRAEGER-KATALYSATOREN
16
2.4
FOLGERUNGEN
FUER
DIE
VORLIEGENDE
ARBEIT
18
3
UNTERSUCHUNGSMETHODIK
20
3
1
PHYSIKO-CHEMISCHE
CHARAKTERISIERUNG
DER
VERWENDETEN
KATALYSATOREN
20
3.2 KATALYTISCHE
REAKTION
21
3.3
TRANSIENTENEXPERIMENTE
ZUR
UNTERSUCHUNG
VON
ELEMENTARVORGAENGEN
21
3.4
IR-SPEKTROSKOPISCHE
UNTERSUCHUNG
VON
OBERFLAECHENADSORBATEN
23
4
EXPERIMENTELLES
24
4.1
KATALYSATOREN
24
4.2
PHYSIKO-CHEMISCHE
CHARAKTERISIERUNG
DER
KATALYSATOREN
24
4.2.1
SPEZIFISCHE
OBERFLAECHEN
24
4.2.2
ROENTGENDIFIRAKTOMETRIE
25
4.2.3
ELEKTRONENMIKROSKOPIE
25
4.2.4
PHOTOELEKTRONENSPEKTROSKOPIE
25
4.2.5
INFRAROTSPEKTROSKOPIE
25
X
4.3
KATALYTISCHE
REAKTION
26
4.3.1
KATALYTISCHE
REAKTION
UNTER
STATIONAEREN
BEDINGUNGEN
26
4
3
2
TEMPERATURPROGRAMMIERTE
REAKTION
(TPRX)
27
4.4
TRANSIENTENEXPERIMENTE
,
28
4.4.1
AUFBAU
DES
TEMPORAL-ANALYSIS-OF-PRODUCTS
(TAP)
REAKTORS
29
4.4.2
DURCHFUEHRUNG
DER
TRANSIENTENEXPERIMENTE
31
4.4.3
AUSWERTUNG
DER
TRANSIENTENEXPERIMENTE
34
4.5
IN-SITU
IR-SPEKTROSKOPIE
37
5
TEXTUR,
STRUKTUR
UND
OBERFLAECHENEIGENSCHAFTEN
DER
UNTER
39
SUCHTEN
KATALYSATOREN
5.1
SPEZIFISCHE
OBERFLAECHEN
DER
KATALYSATOREN
39
5.2
IDENTIFIZIERUNG
KRISTALLINER
PHASEN
39
5.3
GROESSE
UND
DISPERSION
DER
PLATIN-KRISTALLITE
41
5.4
ELEKTRONISCHE
EIGENSCHAFTEN
DER
PLATIN-KRISTALLITE
42
5.5
BEOBACHTUNG
AZIDER
ZENTREN
43
5.6
DISKUSSION
UND
FOLGERUNGEN
FUER
DIE
KATALYTISCHEN
UNTERSUCHUNGEN
44
6
KATALYTISCHE
AKTIVITAET
VON
PT/ZSM-5,
PT/MORDENIT,
H-ZSM-5
46
UND
H-MORDENIT
6.1
KATALYTISCHE
AKTIVITAET
UNTER
STATIONAEREN
BEDINGUNGEN
46
6.2 TEMPERATURPROGRAMMIERTE
REAKTION
(TPRX)
50
6.3
DISKUSSION
DER
ERGEBNISSE
54
7
MECHANISMUS
DER
NO
X
-REDUKTION
58
7.1
TRANSIENTENEXPERIMENTE
58
7.1.1
ADSORPTION
UND
REAKTION
DER
EINZELNEN
EDUKTE
UND
PRODUKTE
DER
SCR-HC
AN
58
H-ZSM-5
UND
PT/ZSM-5
7.1.1.1
ERGEBNISSE
59
7.1.1.2
ZUSAMMENFASSUNG
UND
DISKUSSION
DER
ERGEBNISSE
66
7.1.2
GEMEINSAME
WECHSELWIRKUNG
DER
REAKTANTEN
AN
H-ZSM-5
UND
PT/ZSM-5
:
69
IDENTIFIZIERUNG
VON
REAKTIONSSCHRITTEN
DER
SCR-HC
7.1.2.1
ERGEBNISSE
70
7.1.2.2
ZUSAMMENFASSUNG
UND
DISKUSSION
DER
ERGEBNISSE
80
XI
7.2
BEOBACHTUNG
VON
ADSORBATEN
DURCH
IN-SITU
IR-SPEKTROSKOPIE
82
7.2.1
ERGEBNISSE
83
7.2.2
ZUSAMMENFASSUNG
UND
DISKUSSION
DER
ERGEBNISSE
89
7.3
MODELLVORSTELLUNGEN
ZUM
REAKTIONSABLAUF
92
8
ENTSTEHUNG
VON
N2O
AN
PT/ZEOLITH-KATALYSATOREN
98
8.1
EINFLUSS
DER
TEMPERATUR
UND
DES
KATALYSATORMATERIALS
AUF
DIE
ENTSTEHUNG
VON
N
2
O
98
8.2
EINFLUSS
VON
ADSORBATEN
AUF
DIE
ENTSTEHUNG
VON
N
2
O
101
8.3
BEDEUTUNG
DER
ERGEBNISSE
FUER
DIE
TECHNISCHE
ANWENDUNG
106
9
SCHLUSSFOLGERUNGEN
UND
AUSBLICK
108
LITERATURVERZEICHNIS
112 |
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