Hochauflösende Fourier-Transform-Spektroskopie an den Radikalen Hydroperoxyl und Hydroxyl:
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1997
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INHALTSVERZEICHNIS
1
INHALTSVERZEICHNIS
I EINFUEHRUNG 1
1 EINLEITUNG 3
1.1 BEDEUTUNG DER SPEZIES HO
2
UND OH IN DER STRATOSPHAERE. 4
1.2 LITERATURVERZEICHNIS . 8
2 SPEKTROSKOPISCHER WISSENSSTAND 9
2.1 DAS RADIKAL HYDROPERAXYL. 9
2.1.1 UEBERBLICK UEBER DIE SPEKTROSKOPISCHEN DATEN DES HO
2
. 9
2.1.2 HISTORISCHER UEBERBLICK: HYDROPEROXYL. 11
2.1.3 LITERATURVERZEICHNIS ZU DOEFFLR RADIKAL HYDROPERAXYL. 13
2.2 DAS RADIKAL ILYDROXYL. 17
2.2.1 UEBERBLICK UEBER DIE SPEKTROSKOPISCHEN DATEN DES OH. 17
2.2.2 HISTORISCHER UEBERBLICK: HYDROXYL. 18
2.2.3 LITERATURVERZEICHNIS ZU DEM RADIKAL HYDROXYL. 20
3 ZIELSETZUNG UND GLIEDERUNG DER ARBEIT 22
3.1 ZIELSETZUNG DER DISSERTATION. 22
3.1.1 EINGRENZUNG DER ZIELSETZUNG. 22
3.1.2 ZIELSETZUNG EXPERIMENTELLER AUFBAU . 23
3.1.3 ZIELSETZUNG RADIKAL HYDROPEROXYL . 24
3.1.4 ZIELSETZUNG RADIKAL HYDROXYL. 25
3.2 GLIEDERUNG DER ARBEIT. 26
3.3 LITERATURVERZEICHNIS . 26
II THEORETISCHE GRUNDLAGEN 29
4 AUFBAU DES HAMILTONOPERATORS BEIDER MOLEKUELE 31
4.1 VORAUSSETZUNGEN UND VEREINBARUNGEN . 31
4.2 GLIEDERUNG DER HAMILTONOPERATOREN. 39
4.3 ROTATIONSENERGIE. 42
4.3.1 SYMMETRIE . 47
4.3.2 PARITAETSERHALTENDE ZERLEGUNG DER HAMILTONMATRIX. 49
4.4 ZENTRIFUGALVERZEMMG. 52
4.5 KOPPLUNG AN INNERE FREIHEITSGRADE. 55
4.5.1 FEINSTRUKTUR. 59
4.5.2 HYPERFEIN-STRUKTUR. 70
4.6 ZUSAMMENFASSUNG . 75
4.6.1 HYDROXYL-RADIKAL. 75
4.6.2 HYDROPEROXYL-RADIKAL. 77
4.7 EINFUEHRUNG DER TERMWERTE. 81
4.8 LITERATURVERZEICHNIS . 81
BIBLIOGRAFISCHE INFORMATIONEN
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INHALTSVERZEICHNIS
5 UEBERGANGSMATRIXELEMENT UND AUSWAHLREGELN 85
5.1 DIE BESTIMMUNG DES UEBERGANGSMATRIXELEMENTS. 85
5.1.1 DAS DIPOLMATRIXELEMENT VON HO2 . 86
5.1.2 KORREKTUREN ZUM DIPOLMATRIXELEMENT. 88
5.2 AUSWAHLREGELN . 93
5.2.1 AUSWAHLREGELN HO
2 . 94
5.2.2 AUSWAHLREGELN OH. 95
5.3 ZUSAMMENFASSUNG. 96
5.4 LITERATURVERZEICHNIS . 97
6
LINIENSTAERKEN UND IHRE BESTIMMUNG 98
6.1
LINIENSTAERKEN: WECHSELWIRKUNG DES MOLEKUELS MIT DEM STRAHLUNGSFELD. 98
6.1.1 WECHSELWIRKUNGSPROZESSE IM MOLEKUEL MIT DEM STRAHLUNGSFELD. 98
6.1.2 EINFUEHRUNG DER LINIENSTAERKE ANHAND DER WECHSELWIRKUNGSPROZESSE.
101
6.1.3 ZUSTANDSSUMME . 102
6.2 LINIENSTAERKE: EXPERIMENTELLER ANSATZ. 103
6.2.1 ZUSAMMENHANG ZWISCHEN ABSORPTIONSKOEFFIZIENT UND LINIENSTAERKE. 103
6.2.2 MOLEKULARE LINIENPROFILFUNKTION. 105
6.2.3 BESTIMMUNG DER LINIENSTAERKE AUS DEN SPEKTRALEN DATEN. 107
6.3 ZUSAMMENFASSUNG. 113
6.4 LITERATURVERZEICHNIS . 113
III EXPERIMENT
115
7 EXPERIMENTELLES KONZEPT
1X7
7.1 WELCHE SPEKTROSKOPISCHE MESSMETHODE ?.
117
7.2 ABSCHAETZUNG DES ABSORPTIONSGRADS VON HO2. 118
7.3 FUER DAS EXPERIMENTELLE KONZEPT ZU DISKUTIERENDE PARAMETER. 120
7.3.1 PARAMETER: TEILCHENZAHLDICHTE. 120
7.3.2 PARAMETER: ABSORPTIONSWEGLAENGE. 123
7.4 SKIZZIERUNG DES EXPERIMENTELLEN KONZEPTS UND ZUSAMMENFASSUNG. 127
7.5 LITERATURVERZEICHNIS . 129
8
FOURIER-TRANSFORM-SPEKTROSKOPIE 131
8.1
PRINZIP DES IDEALEN FOURIER-TRANSFORM-SPEKTROMETERS. 131
8.2 REALES FOURIER-TVANSFORM-SPEKTROMETER. 133
8.2.1 ENDLICHER OPTISCHER GANGUNTERSCHIED. 135
8.2.2 AUFLOESUNG. 137
8.2.3 AUSGEDEHNTE, NICHT PUNKTFOERMIGE STRAHLUNGSQUELLE.
137
8.2.4 DISKRETISIERUNG DER MESSUNG. 139
8.2.5 PHASENKORREKTUR. 14Q
8.2.6 YYZEROFIILING" DES INTERFEROGRAMMS. 141
8.2.7 SIGNAL-ZU-RAUSCH-VERHAELTNIS. 141
8.3 VORTEILE DER FOURIER-TRANSFORM-SPEKTROSKOPIE. 143
8.4 KALIBRATION DER WELLENZAHLSKALA. 143
8.5 BESCHREIBUNG DES SPEKTROMETERS DER FA. BRUKER. 144
8.6 DARSTELLUNG UND BEARBEITUNG DER SPEKTREN IN DIESER ARBEIT . 146
8.7 LITERATURVERZEICHNIS . 1I4T
INHALTSVERZEICHNIS
III
9 MULTI-REFLEXIONS-ZELLE 148
9.1 OPTISCHES PRINZIP. 148
9.1.1 AUFBAU. 148
9.1.2 ERWEITERUNG DES GRUNDPRINZIPS. 154
9.2 ANFORDERUNGEN AN DIE MULTI-REFLEXIONS-ZELLE. 155
9.2.1 ANFORDERUNGEN AN DIE OPTIK. 156
9.2.2 ANFORDERUNGEN AN DIE MECHANIK. 157
9.3 UMSETZUNG DER ANFORDERUNGEN IN DIE KONSTRUKTION. 157
9.4 SPEZIFIKATION DER MULTI-REFLEXIONS-ZELLE. 167
9.5 TEST DER EIGENSCHAFTEN DER MULTI-REFLEXIONS-ZELLE. 167
9.6 ZUSAMMENFASSUNG. 1~2
9.7 LITERATURVERZEICHNIS . 173
10 CHEMISCHE DARSTELLUNG 175
10.1 AUSWAHL DER CHEMISCHEN DARSTELLUNGSMETHODEN. 175
10.1.1 KRITERIEN FUER DIE AUSWAHL DER CHEMISCHEN DARSTELLUNGSMETHODE VON
HOO . . 173
10.1.2 AUSWAHL DES REAKTIONSSCHEMAS ZUR BILDUNG VON HO2 . 175
10.1.3 DIE BILDUNGSREAKTION VON HO2 UND MIT IHR IN KONKURRENZ STEHENDE
REAKTIONENL79
10.1.4 CHEMISCHE DARSTELLUNGSMETHODE DES RADIKALS OH . 181
10.2 EXPERIMENTELLER AUFBAU ZUR CHEMISCHEN DARSTELLUNG. 181
10.2.1 BESTIMMUNG DER DURCHFLUSSDATEN IM GASFLUSSSYSTEM. 184
10.2.2 DER VERDAMPFER . 185
10.2.3 MIKROWELLEN-GASENTLADUNG UND REAKTIONSBEREICH. 190
10.3 ZUSAMMENFASSUNG. 192
10.4 LITERATURVERZEICHNIS .:. 193
11 ZUSAMMENFASSUNG DES EXPERIMENTELLEN AUFBAUS UND DER MESSUNGEN 196
11.1 ZUSAMMENFASSUNG DES EXPERIMENTELLEN AUFBAUS. 196
11.2 MESSUNGEN . 196
11.2.1 UEBERSICHT UND ANGABEN ZU DEN MESSFEHLERN. 196
11.2.2 BEMERKUNGEN ZUM SIGNAL-ZU-RAUSCH-VERHAELTNIS. 198
11.2.3 MESSUNGEN IM RAHMEN DER EXPERIMENTE AN OH . 199
11.2.4 MESSUNGEN IM RAHMEN DER EXPERIMENTE AN HO2. 200
IV AUSWERTUNG DER MESSUNGEN 205
12 DATENREDUKTION UND -VERARBEITUNG 207
12.1 VORGEHEN BEI DER AUFBEREITUNG UND AUSWERTUNG DER SPEKTREN. 207
12.1.1 IDENTIFIZIERUNG DER SPEZIES IN DEN SPEKTREN. 208
12.1.2 ZUORDNUNG DER QUANTENZAHLEN. 208
12.1.3 BESTIMMUNG DER LINIENPOSITIONEN UND LINIENSTAERKEN. 208
12.1.4 KALIBRATION DER WELLENZAHLSKALA. 209
12.2 BEDEUTUNG DER STATISTISCHEN GROESSEN BEI DER NUMERISCHEN ANPASSUNG.
210
12.3 UEBERSICHT UEBER DIE COMPUTERPROGRAMME. 212
12.3.1
ASYMPRO. 212
12.3.2 OHROT. 212
12.3.3 TEMPERA. 213
12.4 ZUSAMMENFASSUNG. 214
12.5 LITERATURVERZEICHNIS . 214
IV
INHALTSVERZEICHNIS
13 SPEKTRUM UND MOLEKULARE KONSTANTEN DES OH
13.1 SPEKTRUM DES RADIKALS HYDRAXYL.
13.2 BESTIMMUNG DER MOLEKULAREN KONSTANTEN . . .
13.3 ZUSAMMENFASSUNG.
13.4 LITERATURVERZEICHNIS .
216
216
217
222
223
14 SPEKTRUM UND MOLEKULARE KONSTANTEN DES H0
2
14.1 DAS SPEKTRUM DES H02 .
14.1.1 WAS KANN MAN ERWARTEN ?.
14.1.2 STRUKTUR DES BEOBACHTETEN HCVSPEKTRUMS .
14.2 BESTIMMUNG DER MOLEKULAREN KONSTANTEN
14.2.1 DATENSAETZE FUER DIE NUMERISCHE ANPASSSUNG .
14.2.2 WAHL DER REDUKTION DES HAMILTONOPERATORS .
14.2.3 PROGRAMME FUER DIE NUMERISCHE
ANPASSUNG . .
14.2.4 VORGEHEN BEI DER NUMERISCHEN
ANPASSUNG . .
14.2.5 MOLEKULARE KONSTANTEN: ENDGUELTIGES RESULTAT
14.3 ZUSAMMENFASSUNG .
14.4 LITERATURVERZEICHNIS .
224
224
224
224
232
232
233
234
239
242
246
246
15 LINIENSTAERKEN DES HYDROPEROXYLS
15.1 FRAGESTELLUNGEN.
15.1.1 DIREKTE BESTIMMUNG DER LINIENSTAERKEN AUS DEM SPEKTRUM .
15.1.2 INDIREKTE BESTIMMUNG DER LINIENSTAERKEN.
15.1.3 ZUSAMMEN
FASSUNG.
15.2 DATENMATERIAL.
15.3 RESULTATE AUS DER LINIENSTAERKENBESTIMMUNG.
15.3.1 LINIENSTAERKEN IM VERGLEICH ZWISCHEN EXPERIMENT UND BERECHNUNG
15.3.2 TEMPERATUR.
15.3.3 BESTIMMUNG DER TEILCHENZAHLDICHTE.
15.4 ZUSAMMENFASSUNG .
15.5 LITERATURVERZEICHNIS .
249
249
249
249
250
250
252
253
256
259
262
262
16 ZUSAMMENFASSUNG UND AUSBLICK
16.1 ERGEBNISSE.
16.2 AUSBLICK.
265
266
268
V ANHANG
A LEBENSLAUF
B DANKSAGUNG
C BERECHNUNG DES ZEITLICHEN VERLAUFE DER KONZENTRIERUNG VON H
202
D KALIBRATIONSDATEN
D.L KALIBRATIONSDATEN FUER DIE MESSUNGEN AN DEM RADIKAL HYDROXYL
D.2 KALIBRATIONSDATEN FUER DIE MESSUNGEN AN DEM RADIKAL HYDROPEROXYL
D.3 LITERATURVERZEICHNIS .
E SPEKTREN DES RADIKALS HYDROPEROXYL
271
AL
BL
CI
DL
DL
D2
D3
EL
INHALTSVERZEICHNIS
V
F MATRIXELEMENTE DES HAMILTONOPERATORS FUER HOJ FL
G KOVARIANZ- UND KORRELATIONSMATRIX ZUR NUMERISCHEN ANPASSUNG DES HO? GL
H LISTE DER GEMESSENEN LINIENPOSITIONEN HL
I LISTE DER GEMESSENEN LINIENSTAERKEN II
J SPEKTREN DES RADIKALS HYDROXYL J1
K QUELLCODE DER COMPUTERPROGRAMME KL
K.L PROGRAMME IN FORTRAN. KL
K.2 PROGRAMME IN PASCAL. . K2T
K.3 PROGRAMME IN BASIC. K61
K.4 LITERATURVERZEICHNIS . K62 |
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| title_full | Hochauflösende Fourier-Transform-Spektroskopie an den Radikalen Hydroperoxyl und Hydroxyl vorgelegt von Albrecht von Bargen |
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