Triplettzustände in photosynthetischen Pigment-Proteinkomplexen: Untersuchungen mit optisch nachgewiesener magnetischer Resonanz und Doppelresonanz
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Berlin
Logos-Verl.
1997
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INHALTSVERZEICHNIS
VERZEICHNIS
DER
ABKUERZUNGEN
XI
1
EINLEITUNG
UND
FRAGESTELLUNGEN
1
2
GRUNDLAGEN
5
2.1
HISTORISCHE
ENTWICKLUNG
DER
PHOTOSYNTHESEFORSCHUNG
.
5
2.2
DIE
PRIMAERPROZESSE
DER
PHOTOSYNTHESE
.
7
2.2.1
BETEILIGTE
MOLEKUELE
UND
IHRE
OPTISCHEN
EIGENSCHAFTEN
.
7
2.2.2
PIGMENT-PROTEINKOMPLEXE
.
11
2.2.3
STRUKTUR
DES
BAKTERIELLEN
ANTENNENKOMPLEXES
B800-850
.
12
2.2.4
STRUKTUR
DES
BAKTERIELLEN
REAKTIONSZENTRUMS
.
13
2.2.5
DIE
PRIMAERE
LADUNGSTRENNUNG
.
28
2.2.6
NEBENREAKTIONEN
UND
TRIPLETTZUSTAENDE
.
30
2.3
DER
MOLEKULARE
TRIPLETTZUSTAND
.
31
2.3.1
QUANTENMECHANISCHE
BESCHREIBUNG
.
31
2.3.2
EINFLUESSE
AUF
DIE
TRIPLETTWELLENFUNKTION
.
33
2.3.2.1
UNTERSCHIEDLICHE
SUBSTITUENTEN
.
.
.
34
2.3.2.2
UNTERSCHIEDLICHE
LIGANDEN
.
34
2.3.2.3
KRISTALLFELDEFFEKTE
.
35
2.3.2.4
EXZITONISCHE
WECHSELWIRKUNG
.
35
2.3.2.5
CHARGE-TRANSFER-WECHSELWIRKUNG
.
35
2.3.3
SPINPOLARISATION
BZW.
SPINALIGNMENT
.
36
3
METHODEN
39
3.1
PROBENPRAEPARATIONEN
.
39
3.1.1
REAKTIONSZENTREN
.
39
3.1.2
ANTENNEN
.
40
3.2
MESSMETHODEN
.
40
3.2.1
ABSORPTIONSDETEKTIERTE
MAGNETISCHE
RESONANZ
.
41
VII
VIII
INHALTSVERZEICHNIS
3.2.2
MIKROWELLENINDUZIERTE
ABSORPTION
.
43
3.2.3
DOPPELRESONANZ
UND
LOCHBRENNEXPERIMENTE
.
43
3.2.4
TRANSIENTE
ABSORPTION
.
44
3.3
VIERNIVEAUMODELL
.
44
4
TRIPLETTENERGIETRANSFIER
IM
RZ
49
4.1
MESSERGEBNISSE
.
50
4.1.1
BEVOELKERUNGSRATEN
DER
CAROETINOIDTRIPLETTZUSTAENDE
.
52
4.1.2
ZERFALLSRATEN
VON
3
CAR*
.
55
4.1.3
ZERFALLSRATEN
VON
3
PG
70
.
55
4.1.4
TRANSIENTE
SPEKTREN
.
59
4.2
DISKUSSION
.
60
4.2.1
3
CAR*
BEVOELKERUNG
.
60
4.2.2
VERGLEICH
MIT
MODELLRECHNUNGEN
.
61
4.2.3
DIE
ENERGIEBARRIERE
3
BG
.
66
4.2.4
DIE
AUSGETAUSCHTE
PROBE
D
.
68
F
5
MODIFIZIERTE
REAKTIONSZENTREN
71
5.1
MESSERGEBNISSE
.
72
5.1.1
ABSORPTIONSSPEKTREN
BEI
TIEFTEMPERATUR
.
72
5.1.2
ADMR-MESSUNGEN
.
76
5.1.3
MIA-SPEKTREN
.
78
5.2
DISKUSSION
.
81
5.2.1
SPEKTRALE
AENDERUNGEN
DURCH
PIGMENTMODIFIKATION
.
81
5.2.1.1
MONOMERABSORPTIONSBANDEN
.
85
5.2.1.2
DIE
OBERE
DAVYDOVKOMPONENTE
DES
PRIMAEREN
DONORS
.
86
5.2.1.3
SIMULATION
DES
ABSORPTIONSSPEKTRUMS
VON
PRAEPARATION
D
IM
NIR
.
88
5.2.2
DEUTUNG
DER
MIA-SPEKTREN
DES
PRIMAEREN
DONORS
.
89
5.2.2.1
MIA-SPEKTRUM
DER
PROBE
D
.
91
5.2.2.2
LINEARDICHROISMUS-DETEKTIERTE
ADMR
.
93
5.2.2.3
SIMULATION
DES
NIR
MIA
UND
LD-MIA-SPEKTRUMS
VON
PROBE
D
.
.
.
.
95
5.2.2.4
MIA-BANDEN
DER
MODIFIZIERTEN
BCHL-MONOMERE
.
95
5.2.2.5
MIA-BANDEN
DER
MONOMERE
IN
NICHT
MODIFIZIERTEN
RZN
.
96
5.2.2.6
MIA
VON
PROBE
F
.
97
5.2.2.7 WAS
KANN
AUS
DEN
MIA-SPEKTREN
VON
3
PG
70
GELERNT
WERDEN?
.
99
5.2.3
WECHSELWIRKUNGEN
ZWISCHEN
DEM
CAROTINOIDTRIPLETTZUSTAND
UND
B
B
.
100
INHALTSVERZEICHNIS
IX
6
DIE
HOMOGENITAET
DER
REAKTIONSZENTRENPRAEPARATIONEN
103
6.1
MESSERGEBNISSE
.
104
6.1.1
INHOMOGENITAET
DER
|D|
+
|J?|-ADMR-BANDE
.
104
6.1.2
INHOMOGENITAET
DER
MIA-SPEKTREN
DES
|D|
+
|-E|-SIGNALS
.
105
6.1.3
KORRELATION
ZWISCHEN
FEINSTRUKTUR
UND
OPTISCHEN
UEBERGAENGEN
.
110
6.1.4
DAS
MONOMERSIGNAL
.
112
6.2
DISKUSSION
.
115
6.2.1
STRUKTURMERKMALE
DER
SITES
.
115
6.2.2
ERKLAERUNG
FUER
DIE
ABSENKUNG
VON
D
UND
E
IM
DIMER
.
116
6.2.3
DER
TRIPLETTZUSTAND
DES
MONOMEREN
BCHL
B
B
.
.
.
117
7
ADMR-LOCHBRENNEXPERIMENTE
119
7.1
MESSERGEBNISSE
.
120
7.2
DISKUSSION
.
122
7.2.1
ERKLAERUNG
DER
LOCHLINIENBREITEN
.
122
7.2.2
QUADRUPOLSATELLITEN
.
124
8
ANTENNENKOMPLEXE
127
8.1
MESSERGEBNISSE
.
127
8.1.1
ADMR
.
127
8.1.2
MIA-SPEKTREN
.
128
8.1.3
FLUORESZENZEMISSIONS
UND
-ANREGUNGSSPEKTREN
.
133
8.1.4
SELEKTIVITAET
DER
ADMR
UND
MIA-SPEKTREN
.
135
8.1.5
TRANSIENTE
ABSORPTION
.
135
8.2
DISKUSSION
.
139
8.2.1
TRIPLETTFEINSTRUKTURPARAMETER
.
139
8.2.2
OPTISCHE
UEBERGAENGE
.
141
8.2.3
TRIPLETTENERGIETRANSFER
.
143
8.2.4
CAROTINOID-BAKTERIOCHLOROPHYLL-WECHSELWIRKUNG
.
144
8.2.5
SINGULETT-SINGULETT
ENERGIETRANSFER
.
149
9
ZUSAMMENFASSUNG
151
A
DAS
VIERNIVEAUMODELL
155
A.L
MATHEMATISCHE
FORMULIERUNG
.
155
A.1.1
BILANZGLEICHUNGEN
.
155
A.1.2
ALLGEMEINE
LOESUNG
DES
HOMOGENEN
DGS
.
157
A.1.3
PARTIKULAERE
LOESUNG
DES
INHOMOGENEN
DGS
.
160
INHALTSVERZEICHNIS
A.1.4
ALLGEMEINE
LOESUNG
.
160
A.1.5
STARTPARAMETER
.
161
A.1.6
OBSERVABLE
.
162
A.2
ANNAHMEN
FUER
DIE
REAKTIONSRATEN
.
163
A.3
VORHERSAGEN
DES
MODELLS
.
165
LITERATURVERZEICHNIS
179
DANKSAGUNG
195 |
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