Entwicklung und Anwendung eines Verfahrens zur biologischen Sanierung TNT-kontaminierter Böden:
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Düsseldorf
VDI-Verl.
1997
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| Series: | Verein Deutscher Ingenieure: [Fortschritt-Berichte VDI / 15]
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| adam_text | Titel: Entwicklung und Anwendung eines Verfahrens zur biologischen Sanierung TNT-kontaminierter Böden
Autor: Daun, Gregor
Jahr: 1997
FORTSCHRITTBERICHTE VM Dipl .-Ing. Gregor Daun, Heidelberg Entwicklung und Anwendung eines Verfahrens zur biologischen Sanierung TNT-kontaminierter Böden Reihe 15 : Umwelttechnik Nr. 171
Inhaltsverzeichnis _V Inhaltsverzeichnis Vorwort III Verzeichnis der Abkürzungen und Formelzeichen XIII Zusammenfassung XVII 1 Einleitung 1 1.1 Altlasten aus der Trinitrotoluol Produktion................ 1 1.2 Gefährdungspotential............................ 2 1.3 Gegenmaßnahmen.............................. 3 1.4 Mikrobieller Abbau von Trinitrotoluol ................... 4 1.5 Ziele der Arbeit............................... 6 2 Material und Methoden 7 2.1 Organismen................................. 7 2.2 Materialien ................................. 7 2.2.1 Nährlösungen............................ 7 2.2.2 Bodenproben............................ 7 2.2.2.1 Real kontaminierte Bodenproben............ 8 2.2.2.2 Modellsysteme für die Ton- und die Humusfraktion . . 9 2.2.3 Chemikalien............................. 9 2.3 Analytische Methoden........................... 9 2.3.1 Bestimmung der optischen Dichte................. 9 2.3.2 Bestimmung der Zelltrockenmasse................. 10 2.3.3 Glucosenachweis .......................... 10 2.3.4 Nachweis der gebildeten Fettsäuren und Alkohole........ 10
VI _ Inhaltsverzeichnis _ 2.3.5 Nachweis der gasförmigen Gäxprodukte.............. 11 2.3.5.1 Nachweis von Kohlendioxid............... 11 2.3.5.2 Nachweis von Wasserstoff................ 11 2.3.6 Nachweis von Trinitrotoluol, anderen Nitroaromaten und Reduktionsprodukten ........................... 12 2.3.6.1 Isokratische Methode zum Nachweis von TNT und Reduktionsprodukten .................... 12 2.3.6.2 Isokratische Methode zum Nachweis von Triaminotoluol 13 2.3.6.3 Gradientenmethode zum Nachweis verschiedener Nitroaromaten und Reduktionsprodukte ......... 14 2.4 Aufbau der Versuche zur Reduktion in Lösung.............. 15 2.4.1 Fermenterversuche......................... 15 2.4.1.1 Probenaufbereitung ................... 16 2.4.2 Versuche mit Zellsuspensionen................... 16 2.4.3 Versuche mit Xanthin-Oxidase................... 16 2.5 Aufbau der Versuche zur Sorption..................... 17 2.5.1 Vorbehandlung der Bodenproben................. 17 2.5.2 Versuche zur Adsorption...................... 18 2.5.2.1 Versuche zur Langzeitadsorption von TNT und seinen Reduktionsprodukten .................. 18 2.5.2.2 Versuche zur Kurzzeitadsorption von TNT und seinen Reduktionsprodukten .................. 19 2.5.3 Versuche zur Extraktion mit heißem Wasser........... 19 2.5.4 Versuche zur Extraktion mit Heißdampf............. 19 2.5.5 Versuche zur Sorption von TNT in Gemischen aus Wasser und Alkohol ............................... 20 2.6 Aufbau der Versuche zur Reduktion in Boden-Wasser-Suspensionen . . 20 2.6.1 Fermenteraufbau.......................... 20 2.6.2 Probenaufbereitung......................... 21 2.7 Verwendete Kalkulations- und Simulationsprogramme.......... 21
Inhaltsverzeichnis _ VII 3 Anaerobe cometabolische Reduktion von TNT in Lösung 22 3.1 Grundlagen der cometabolischen Reduktion von TNT.......... 22 3.1.1 Cometabolismus, Substrat und Cosubstrat............ 22 3.1.2 Oxidation und Reduktion im Gärstolfwechsel........... 23 3.1.3 Biologische Reduktion aromatischer Nitrogruppen........ 25 3.2 Experimente zur cometabolischen Reduktion von TNT......... 27 3.2.1 Variation der Substratzufuhr.................... 29 3.2.1.1 Batch-Fermentation zur Reduktion von TNT ..... 30 3.2.1.2 Fedbatch-Fermentationen zur Reduktion von TNT . . 32 3.2.2 Variation der TNT-Konzentration................. 36 3.2.3 Cometabolische Reduktion von TNT, 4-ADNT und 2,4-DANT . 38 3.2.4 Korrelation der Konzentration der Zelltrockenmasse mit der optischen Dichte............................ 38 3.2.5 Versuche mit alternativen Substraten............... 40 3.2.6 Versuche zur Reduktion durch wachstumslimitierte Zellsuspensionen in Gegenwart von Glucose................. 41 3.2.6.1 Induktion der cometabolischen Reduktion....... 41 3.2.6.2 Reduktion von TNT bei verschiedenen Zelldichten . . 43 3.2.6.3 Reduktion von TNT bei verschiedenen TNT-Konzentrationen.................. 43 3.2.6.4 Kompetition von TNT und 4-ADNT bei der Reduktion 46 3.2.7 Versuche zur Reduktion mit NADH 2 und Xanthin-Oxidase ... 46 3.3 Modellierung der cometabolischen Reduktion............... 50 3.3.1 Modelldiskriminierung....................... 50 3.3.2 Begrenzung auf die Reduktion bis zum TAT........... 50 3.3.3 Volumenbilanz ............................ 51 3.3.4 Zellwachstum............................ 52 3.3.5 Substratverbrauch ......................... 52 3.3.6 Modelle zur cometabolischen Reduktion von TNT zu TAT ... 55 3.3.7 Cometabolischer Abbau nach Criddle [21] ............ 55 3.3.8 Modell I: Cosubstratabbaurate proportional zur Zellmasse ... 56 3.3.9 Modell II: Cosubstratabbaurate proportional zur Substratabbaurate
................................. 56
VIII Inhaltsverzeichnis 3.3.10 Modell III: Cosubstratreduktion durch Abspaltung und kompetitive enzymatische Übertragung von Reduktionsäquivalenten . . 57 3.3.10.1 Herleitung der kompetitiven Doppelsubstrat-Enzymkinetik ............................ 58 3.3.10.2 Anwendung der Enzymkinetik auf die Reduktion ... 60 3.3.11 Modell IV: Cosubstratumwandlung durch direkte chemische Reduktion mit Stoffwechselprodukten................ 62 3.3.12 Anpassung der Modellparameter.................. 63 3.3.12.1 Modell I.......................... 64 3.3.12.2 Modell II......................... 64 3.3.12.3 Modell III.......................... 67 3.3.12.4 Modell IV......................... 67 3.3.13 Überprüfen der Modelle unter veränderten Anfangs- und Randbedingungen.......................... 73 3.3.13.1 Modell I.......................... 73 3.3.13.2 Modell II......................... 78 3.3.13.3 Modell III......................... 78 3.3.13.4 Modell IV......................... 78 3.4 Diskussion der Ergebnisse und Modelle zur Reduktion.......... 79 3.4.1 Vergärung der Glucose und beteiligte Organismen........ 79 3.4.1.1 Verhältnis der Mischkultur zum Sauerstoff....... 79 3.4.1.2 Gärprodukte....................... 80 3.4.1.3 Kohlenstoffbilanz..................... 80 3.4.2 Verlauf der cometabolischen Reduktion.............. 80 3.4.3 Beeinflussung der cometabolischen Ausbeute durch Veränderung von Substratzufuhr und Cosubstratkonzentration........ 82 3.4.4 Versuche zum Reduktionsstoffwechsel............... 85 3.4.4.1 Induzierbarkeit der Reduktion.............. 85 3.4.4.2 Kompetition ....................... 85 3.4.4.3 Durch Xanthin-Oxidase katalysierte Reduktion mit NADH 2 .......................... 85 3.4.5 Modellentwicklung, Parameteranpassung und Übertragbarkeit . 85 3.4.6 Phänomene und Erklärungsversuche ............... 88 3.4.6.1 Abnahme der Reduktionsraten mit dem Reduktionsgrad 88 3.4.6.2 Diskussion der Reduktion an
einzelnen Versuchen ... 89 3.4.6.3 Diskussion der Tendenzen in den Versuchsreihen .... 90 3.4.7 Ausblick............................... 91
Inhaltsverzeichnis IX 4 Interaktion von TNT und Metaboliten mit Bodenbestandteilen 92 4.1 Grundlagen der Sorption in Böden .................... 92 4.1.1 Adsorptionsmechanismen...................... 93 4.1.2 Beschreibung von Adsorptionsprozessen.............. 94 4.1.3 Adsorptionsgleichgewicht...................... 94 4.1.3.1 Reaktionskinetische Herleitung einer Isotherme .... 94 4.1.3.2 Langmuir-Isotherme................... 95 4.1.3.3 Henry-Isotherme..................... 95 4.1.3.4 Freundlich-Isotherme................... 95 4.1.3.5 Energetik der Adsorption................ 95 4.1.3.6 Adsorption aus Wasser-Lösungsmittel-Gemischen ... 96 4.1.4 Adsorptionskinetik......................... 96 4.1.4.1 Kinetikmodelle...................... 97 4.1.4.2 Ein-Speicher-Modell................... 97 4.1.4.3 Zwei-Speicher-Modelle.................. 99 4.1.4.4 Modelle mit interpartikulärer Diffusion......... 99 4.1.5 Bestimmung des notwendigen Volumens an Extraktionslösung . 99 4.1.6 Bodenbestandteile und Adsorptionskapazität...........100 4.1.6.1 Mineralische Bestandteile, ihre Gestalt und Unterteilung nach Korngrößen...............100 4.1.6.2 Tonminerale........................101 4.1.6.3 Organische Bestandteile.................101 4.1.6.4 Huminstoffe........................102 4.1.6.5 Organo-mineralische Verbindungen...........103 4.1.6.6 Spezifische Oberfläche und Kationenaustauschkapazität 103 4.1.7 Sorption und Reaktion von Nitro- und Aminoaromaten in Böden 103 4.1.7.1 Interaktion mit dem Humus...............104 4.1.7.2 Adsorption an Minerale.................105 4.2 Experimente zur Interaktion mit Bodenbestandteilen..........106 4.2.1 Sorption von TNT, 2-ADNT, 4-ADNT, 2,4-DANT und TAT an Ca-Bentonit.............................106 4.2.1.1 Kinetik der Sorption...................107 4.2.1.2 Gleichgewicht.......................107
X Inhaltsverzeichnis _ 4.2.2 Sorption von TNT, 4-ADNT, 2,4-DANT und TAT an Huminsäuren 109 4.2.3 Sorption bei Variation der Temperatur..............111 4.2.3.1 Temperaturabhängigkeit der Adsorption von TNT, 2- ADNT und 2,4-DANT an Ca-Bentonit.........112 4.2.3.2 Extraktion von TNT aus Boden A in Wasser .....114 4.2.3.3 Extraktion von TNT aus Boden A mit Heißdampf . . 115 4.2.4 Sorption in Wasser-Lösungsmittel-Gemischen...........116 4.2.4.1 Adsorption von TNT an Ca-Bentonit aus Wasser- Methanol-Gemisch ....................116 4.2.4.2 Extraktion von TNT aus Boden A mit Wasser- Methanol-Gemischen...................117 4.2.4.3 Extraktion von TNT aus Boden C mit Wasser-Ethanol- Gemischen ........................118 4.2.4.4 Mindestbedarf an Extraktionslösung..........118 4.2.4.5 Kinetik der Desorption..................120 4.3 Diskussion der Sorption von TNT und Metaboliten...........123 4.3.1 Kinetik der Adsorption und Desorption..............123 4.3.1.1 Kinetik der Adsorption..................123 4.3.1.2 Kinetik der Desorption..................124 4.3.2 Extraktion von TNT aus kontaminierten Böden.........124 4.3.2.1 Extraktion von TNT aus kontaminierten Böden bei erhöhter Temperatur...................125 4.3.2.2 Extraktion von TNT aus kontaminierten Böden mit Wasser-Alkohol-Gemischen ...............125 4.3.2.3 Mindestbedarf an Extraktionslösung..........126 4.3.2.4 Technische Lösungen bei der Bodenwäsche.......126 4.3.3 Adsorption von TNT und Metaboliten an Bodenbestandteile . . 126 4.3.3.1 Adsorption von TNT an Bodenbestandteile......127 4.3.3.2 Adsorption von ADNT an Bodenbestandteile.....127 4.3.3.3 Adsorption von DANT an Bodenbestandteile.....127 4.3.3.4 Adsorption von TAT an Bodenbestandteile.......128 4.3.3.5 Erwartungen für die direkte biologische Behandlung TNT-kontaminierter Böden...............128
Inhaltsverzeichnis XI 5 Anaerobe biologische Behandlung TNT-kontaminierter Böden 129 5.1 Literatur zur mikrobiellen Behandlung TNT-kontaminierter Böden . . . 129 5.1.1 Kompostierung TNT-kontaminierter Böden ...........129 5.1.2 Behandlung TNT-kontaminierter Böden in Suspensionen .... 130 5.1.3 Untersuchung TNT-kontaminierter Böden in Perkolationssäulen 131 5.2 Versuche zur anaeroben Behandlung TNT-kontaminierter Böden .... 132 5.2.1 Behandlung von künstlich kontaminiertem Ca-Bentonit.....134 5.2.2 Behandlung von künstlich kontaminierten Huminsäuren.....138 5.2.3 Behandlung von Boden A.....................139 5.2.4 Behandlung von Boden C.....................140 5.2.5 Behandlung von Boden B.....................142 5.2.5.1 Aerobe Nachbehandlung von Boden B.........143 5.2.6 Behandlung von Boden B nach künstlicher Kontamination mit radioaktiv markiertem 14 C-TNT..................144 5.3 Erprobung im technischen Maßstab....................145 5.3.1 Sanierungsziel............................145 5.3.2 Technische Durchführung......................145 5.3.2.1 Anaerobe Phase .....................145 5.3.2.2 Aerobe Phase.......................146 5.3.3 Chemische Kontrolle........................146 5.3.4 Ökotoxikologische Kontrolle....................148 5.3.4.1 Aquatische Ökotox-Tests am Fraunhofer-IUCT .... 148 5.3.4.2 Terrestrische Ökotox-Tests am Fraunhofer-IUCT . . . 148 5.3.4.3 Pflanz- und Elutionsversuche unter natürlichen Witterungsbedingungen ...................149 5.4 Diskussion der anaeroben Behandlung TNT-kontaminierter Böden . . . 150 5.4.1 Direkte mikrobielle Bodenbehandlung statt Behandlung von Extrakten ................................150 5.4.2 Anaerobe und aerobe Behandlung.................150 5.4.3 Immobilisierung statt Mineralisierung...............151 5.4.4 Formen der Immobilisierung....................151 5.4.5 Substratbedarf...........................153 5.4.6 Probleme der Übertragung
in den technischen Maßstab.....153
XII _ Inh alts Verzeichnis _ 5.4.7 Bewertung des Verfahrens.....................154 5.4.7.1 Restbelastung.......................155 5.4.7.2 Immobilisierte Schadstoffe................155 5.4.7.3 Ökotoxikologische Tests.................156 5.4.8 Ausblick...............................157 Literaturverzeichnis 158
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