Abbaumechanismen biogener Kohlenwasserstoffe in der Troposphäre: Laboruntersuchungen am Beispiel des Isoprens
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Wuppertal
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Titel: Abbaumechanismen biogener Kohlenwasserstoffe in der Troposphäre
Autor: Becker, Karl H
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Inhaltsverzeichnis 1. Einleitung -1 1.1 Der Mechanismus der troposphärischen Ozonbildung - Photosmog - 3 1.2 Emissionen von Isopren - 7 1.3 Der Einfluß von Isopren auf die Ozonbildung -12 1.4 Der Mechanismus der atmosphärischen Oxidation des Isoprens - Stand des Wissens -14 1.4.1 Isopren + OH -15 1.4.2 Isopren + 0 3 -19 1.4.3 Isopren + N0 3 - 24 1.4.4 Verifizierung des Oxidationsmechanismus in Feldexperimenten - 24 1.5 Aufgabenstellung - 26 2. Experimenteller Teil 2.1 Die Reaktionskammer -27 2.2 Eichungen - 29 2.3 Versuchsdurchführung - 29 2.3.1 Produktuntersuchungen der Reaktion Isopren + OH - 29 2.3.2 Produktuntersuchungen der Reaktion Isopren + 0 3 - 31 2.3.3 Kinetische Untersuchungen - 32 2.4 Analytik: Chromatographische Methoden - 33 Ergebnisse und Diskussion 3. Produkte der OH-initiierten Oxidation von Isopren 3.1 Ergebnisse 3.1.1 OH-initiierte Oxidation von Isopren in Abwesenheit von NO x - 35 3.1.2 OH-initiierte Oxidation von Isopren in Gegenwart von NO x - 45 3.1.3 Variation des Sauerstoffpartialdruckes -54 3.2 Diskussion - 56 3.2.1 Bildung der Hauptprodukte -56 3.2.2 Bildung von 3-Methylfuran - 58 3.2.3 Verzweigungsverhältnis und Produkte von R0 2 + R0 2 -Reaktionen - 61 3.2.4 Bildung von Nitraten und Peroxynitraten - 66 3.2.5 Reaktionen der Alkoxyradikale - 69
4. Produkte der Reaktion von Isopren mit Ozon 4.1 Ergebnisse -77- 4.1.1 Reaktionsbedingungen -77- 4.1.2 Einfluß der Reaktionsbedingungen auf die Produktausbeuten - 78 - 4.1.3 Nachweis von Hydroperoxiden - 83 - 4.1.4 Das IR-Restspektrum -84- 4.1.5 Zusatz von Carbonylverbindungen - 87 - 4.2 Diskussion - 88 - 4.2.1 Vergleich der Ausbeuten der Carbonylprodukte - 89 - 4.2.2 Zerfallsprodukte von Criegee-Intermediaten - 89 - 4.2.3 Bildung von OH-Radikalen - 93 - 4.2.4 Abhängigkeit der Carbonylausbeuten vom Wasserdampfpartialdruck: Reaktionen von Criegee-Intermediaten ? - 97 - 5. Kinetische Untersuchungen an Produkten der Isoprenoxidation 5.1 Ergebnisse -102- 5.1.1 Kinetik von OH-Reaktionen -102 - 5.1.2 Kinetik von 0 3 -Reaktionen -105 - 5.2 Diskussion -108- 5.2.1 OH-Kinetik -109- 5.2.2 Og-Kinetik -111- 5.2.3 Troposphärische Lebensdauern von Produkten der Isoprenoxidation -112- 6. Zusammenfassung -115- 7. Literaturverzeichnis -119- A. Anhang -135- |
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