Zur Dynamik hoch schwingungsangeregter Moleküle in einzelnen Quantenzuständen:
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Göttingen
Max-Planck-Inst. für Strömungsforschung
1995
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1995,11 |
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INHALTSVERZEICHNIS
III
INHALTSVERZEICHNIS
1.
EINLEITUNG
1
2.
UEBERSICHT
UEBER
DEN
STAND
DER
UNTERSUCHUNGEN
HOCH
SCHWINGUNGSANGEREGTER
MEHRATOMIGER
MOLEKUELE
11
2.1
DIREKTE
ATOM-UEBERTRAGUNGSREAKTIONEN
SCHWINGUNGSANGEREGTER
MOLEKUELE
13
2.2
STOSS-INDUZIERTE
SCHWINGUNGSENERGIETRANSFERPROZESSE
15
2.2.
1
SCHWINGUNGSDESAKTIVIERUNG
ZWEIATOMIGER
MOLEKUELE
16
2.2.2
SCHWINGUNGSENERGIETRANSFERWAHRSCHEINLICHKEIT
IN
HOCH
ANGEREGTEN
VIELATOMIGEN
MOLEKUELEN
17
2.2.3
EXPERIMENTELLE
MESSUNGEN
DER
MITTLEREN
IM
STOSS
UEBERTRAGENEN
ENERGIE
AE)
18
2.2.4
SCHWINGUNGSMODENSPEZIFISCHE
UNTERSUCHUNGEN
GROESSERER
MOLEKUELE
19
2.2.5
THEORETISCHE
VORSTELLUNGEN
20
2.2.6
AUSWIRKUNGEN
INTRAMOLEKULARER
KOPPLUNGSMECHANISMEN
23
2.3
SCHWINGUNGSSPEKTROSKOPIE
HOCH
ANGEREGTER
MOLEKUELE
24
2.3.1
FLUORESZENZSPEKTREN
24
2.3.2
DIREKTE
SCHWINGUNGSOBERTONANREGUNG
25
2.3.3
DOPPELRESONANZVERFAHREN
26
2.3.4
STIMULIERTE
EMISSIONSSPEKTROSKOPIE
(STIMULIERTES
EMISSIONPUMPEN)
27
2.4
KINETIK
INTRAMOLEKULARER
ENERGIEUMVERTEILUNGSPROZESSE
IN
HOCH
SCHWIN
GUNGSANGEREGTEN
MOLEKUELEN
30
2.4.1
EXPERIMENTELLE
UNTERSUCHUNGEN
31'
2.4.2
THEORIE
STRAHLUNGSLOSER
INTRAMOLEKULARER
RELAXATIONSPROZESSE
33
2.4.3
SPEKTROSKOPISCHE
GRUNDLAGEN
37
2.4.4
SPEZIELLE
SPEKTROSKOPISCHE
ERGEBNISSE
38
2.4.5
STATISTISCHE
UNTERSUCHUNG
VON
MOLEKUELSPEKTREN
40
2.5
SPEZIFISCHE
UNIMOLEKULARE
GESCHWINDIGKEITSKONSTANTEN
(K(E))
41
2.5.1
RRKM-AUSDRUCK
42
2.5.2
THERMISCHE
GESCHWINDIGKEITSKONSTATEN
43
2.5.3
EXPERIMENTELLE
MESSUNGEN
44
IV
INHALTSVERZEICHNIS
3,
EXPERIMENTELLE
ANORDNUNGEN
ZUR
ZUSTANDSAUFGELOESTEN
UN
TERSUCHUNG
HOCH
SCHWINGUNGSANGEREGTER
MOLEKUELE
48
3.1
EXPERIMENTELLE
ANORDNUNGEN
ZUR
AUFZEICHNUNG
VON
STIMULIERTEN
EMIS
SIONSSPEKTREN
HOCH
ANGEREGTER
MOLEKUELE
52
3.1.1
STROEMUNGSAPPARATUR
52
3.1.2
DUESENSTRAHLAPPARATUR
55
3.2
NACHWEIS
HOCH
SCHWINGUNGSANGEREGTER
CH/)
(X
2
E)-MOLEKUELE
MIT
LASERIN
DUZIERTER
FLUORESZENZ
(SEP-UF)
57
3.3
NACHWEIS
HOCH
SCHWINGUNGSANGEREGTER
H
2
CO
(X
I
AOE-MOLEKUELE
DURCH
TRANSIENTE
ABSORPTIONSSPEKTROSKOPIE
(
SEP
TAS)
57
4.
STIMULIERTE
EMISSIONSSPEKTROSKOPIE
VON
CH
3
O
UND
CD
3
O
(X
2
E)
59
4.1
UEBERSICHTSSPEKTREN
61
4.1.1
FLUORESZENZ-ANREGUNGSSPEKTREN
61
4.1.2
FLUORESZENZSPEKTREN
63
4.2
HOCH
AUFGELOESTE
SPEKTREN
VON
CH/)
UND
CD/)
(X
2
E)
UND
(AE
2
A
2
)
66
4.2.1
SCHWINGUNGS
UND
ROTATIONSSCHWINGUNGSSTRUKTUR
DES
METHOXYRADI
KALS
66
4.2.2
AUSWAHLREGELN
UND
LINIENINTENSITAETEN
71
4.3
ROTATIONSSTRUKTUR
VON
CH/)
IM
(AE
0)
SCHWINGUNGSZUSTAND
73
4.4
ANGEREGTE
AE-SCHWINGUNGSZUSTAENDE
75
4.5
SCHWINGUNGSSTRUKTUR
VON
CH/)
UND
CD/)
IM
X
2
E-ELEKTRONENGRUND
ZUSTAND
81'
4.5.1
ANREGUNG
DER
SYMMETRISCHEN
MOLEKUELSCHWINGUNGEN
85
4.5.2
ANREGUNG
DER
ENTARTETEN
MOLEKUELSCHWINGUNGEN
87
4.6
DISKUSSION
93
5.
INTRAMOLEKULARE
KINETIK
VON
CH
3
O
(X
2
E)
IN
HOCH
ANGEREG
TEN
C-O-SCHWINGUNGSROTATIONSZUSTAENDEN
97
5.1
KONZEPT
97
5.2
FRANCK-CONDON-FENSTER
IM
SPEKTRUM
VON
CH/)
(X
2
E)
101
INHALTSVERZEICHNIS
V
5.3
BEOBACHTUNG
VON
SE-SPEKTREN
MIT
HOMOGENER
STRUKTUR
UND
DEFINIERTEN
WERTEN
VON
J
UND
RYY
R
105
5.4
STATISTISCHE
AUSWERTUNG
DER
SE-SPEKTREN
108
5.4.1
ZUSTANDSDICHTE
108
5.4.2
ABSTANDSVERTEILUNG
110
5.4.3
KOPPLUNGSMATRIXELEMENTE
111
5.5
KINETIK
DER
INTRAMOLEKULAREN
SCHWINGUNGSENERGIEUMVERTEILUNG
112
5.5.1
DER
ENERGIEBEREICH
E
5000
CM'
1
116
5.5.2
DER
ENERGIEBEREICH
E
~
5500
CM'
1
116
5.5.3
DER
ENERGIEBEREICH
E
~
6500
CM'
1
117
5.5.4
DER
ENERGIEBEREICH
E
S
7000
CM'
1
118
5.5.5
QUASIPERIODISCHE
ZUSTAENDE
BEI
8000
CM'
1
118
5.6
DISKUSSION
119
5.6.1
IVR-SCHWELLENENERGIE
119
5.6.2
ZUSTANDSDICHTE
UND
KOPPLUNGSMECHANISMEN
120
5.6.3
NAECHSTE-NACHBAR-STATISTIK
121
5.6.4
JAHN-TELLER-INDUZIERTE
KOPPLUNGEN
122
5.6.5
INTRAMOLEKULARE
KINETIK
122
5.6.6
HINWEISE
AUF
METASTABILE
QUASIPERIODISCHE
ZUSTAENDE
124
6.
QUANTENZUSTANDSAUFGELOESTE
MESSUNGEN
DER
UNIMOLEKULAREN
ZERFALLSGESCHWINDIGKEITEN
VON
CH
3
O
(X
2
E;
E
M
,
J,
G
M
,
.)
126
6.1
UNIMOLEKULARE
REAKTIONSKANAELE
IM
CH
FT
SYSTEM
127
6.2
EXPERIMENTELLE
VERFAHREN
130,
6.2.1
DIREKTE
DETEKTION
HOCH
ANGEREGTER
CH
3
O
(X)-MOLEKUELZUSTAENDE
130
6.2.2
LINIENPROFILMESSUNGEN
132
6.3
ERGEBNISSE
133
6.3.1
CH
3
O
(X)-ZERFALLSKONSTANTEN
IM
ENERGIEBEREICH
E
.
8000
CM'
1
133
6.3.2
CH
3
O
(X)-ZERFALLSKONSTANTEN
IM
BEREICH
8000
CM'
1
S
S
9000
CM'
1
137
6.3.3
CH
3
O
(X)-ZERFALLSKONSTANTEN
IM
ENERGIEBEREICH
E
9000
CM'
1
139
VI
INHALTSVERZEICHNIS
6.4
DISKUSSION
142
6.4.1
EXPERIMENTELL
BEOBACHTETE
LINIENVERBREITERUNGEN
UND
ZERFALLSKON
STANTEN
142
6.4.2
RRKM-MODELL
143
6.4.3
FLUKTUATIONEN
DER
ZUSTANDSSPEZIFISCHEN
ZERFALLSKONSTANTEN
145
6.4.4
THEORIEN
ZUR
STATISTISCHEN
ERKLAERUNG
DER
FLUKTUATIONEN
148
6.4.5
VERGLEICHE
MIT
ERGEBNISSEN
FUER
ANDERE
MOLEKUELE
153
7.
QUANTENZUSTANDSAUFGELOESTE
UNTERSUCHUNG
DER
UMMOLEKU
LAREN
DISSOZIATION
VON
DCO
(X
2
A
)
155
7.1
ERGEBNISSE
156
7.2
DISKUSSION
159
8.
INTRAMOLEKULARE
KINETIK
VON
C
2
H
5
O
(X
2
A
")
165
8.1
UF-ANREGUNGSSPEKTREN
VON
C
2
H)
167
8.2
STIMULIERTE
EMISSIONSSPEKTREN
168
8.2.1
ZUORDNUNG
DER
ROTATIONSSTRUKTUREN
168
8.2.2
BEOBACHTETE
C
2
H
5
O
(X)-SCHWINGUNGSZUSTAENDE
169
8.3
INTRAMOLEKULARE
KINETIK
171
8.3.1
ANREGUNG
DER
CO-STRECKSCHWINGUNG
172
8.3.2
EINFLUSS
DER
CCO-BIEGESCHWINGUNG
173
8.3.3
STUFENWEISE
INTRAMOLEKULARE
RELAXATION
173
8.4
DISKUSSION
175
9.
STOSS-INDUZIERTE
SCHWINGUNGSROTATIONSRELAXATION
HOCH
ANGE
REGTER
MOLEKUELE
178
9.1
UNTERSUCHUNG
DER
DESAKTIVIERUNG HOCH
ANGEREGTER
SCHWINGUNGSROTATIONS
ZUSTAENDE
VON
H
2
CO
(X^A
J
)
178
9.1.1
STIMULIERTE
EMISSIONSSPEKTREN
VON
H
2
CO
(X)
180
9.1.2
MESSUNG
DER
GESAMT-DESAKTIVIERUNGSGESCHWINDIGKEITSKONSTANTEN
181
9.1.3
UNTERSUCHUNG
SPEZIFISCHER
DESAKTIVIERUNGSKANAELE
185
INHALTSVERZEICHNIS
VII
9.2
MESSUNGEN
DER
GESAMT-GESCHWINDIGKEITSKONSTANTEN
FUER
DIE
RELAXATION
VON
CH/)
(X
2
E)
188
9.3
DISKUSSION
190
9.3.1
BRUTTO-DESAKTIVIERUNGSGESCHWINDIGKEITSKONSTANTEN
VON
H
2
CO
190
9.3.2
SPEZIFISCHE
DESAKTIVIERUNGSKANAELE
VON
H
2
CO
192
9.3.3
CORIOLIS-VERMITTELTE
SCHWINGUNGSDESAKTIVIERUNG
193
9.3.4
DESAKTIVIERUNGSGESCHWINDIGKEITSKONSTANTEN
VON
CH
3
O
(X)
195
10.
UNTERSUCHUNG
DER
KINETIK
UND
PRODUKTVERTEILUNG
DER
REAKTION
VON
D-ATOMEN
MIT
H
2
CO
199
10.1
REAKTIONSKANAELE
IMH
+
H
2
CO-SYSTEM
199
10.2
ERGEBNISSE
200
10.3
RRKM-MODELL
202
10.4
DISKUSSION
206
11.
ZUSAMMENFASSUNG
UND
AUSBLICK
207
ANHANG
211
A
MATRIXELEMENTE
VON
SS"
UND
P"
FUER
DEN
HARMONISCHEN
OSZILLATOR
212
B
CORIOLIS-WECHSELWIRKUNG
213
C
JAHN-TELLER-KOPPLUNGSOPERATOREN
213,
D
SYMMETRIEGRUPPEN
214
E
BERECHNUNG
DER
ROTATIONSLINIENINTENSITAETEN
VIBRONISCHER
BANDEN
215
F
ANREGUNG
UND
ZEITENTWICKLUNG
KOHAERENTER
ZUSTAENDE
NACH
ULTRA
KURZER
LASERANREGUNG
221
LITERATURVERZEICHNIS
227 |
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