Kinetische Untersuchung der partiellen Gasphasenhydrierung von Benzol an Rutheniumkatalysatoren:
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Düsseldorf
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| adam_text | Titel: Kinetische Untersuchung der partiellen Gasphasenhydrierung von Benzol an Rutheniumkatalysatoren
Autor: Patzlaff, Jürgen
Jahr: 1996
FORTSCHRITT- BERICHTE Dipl.-Ing. Jürgen Patzlaff, Roßdorf Kinetische Untersuchung der partiellen Gasphasenhydrierung von Benzol an Rutheniumkatalysatoren Reihe 3 : Verfahrenstechnik Nr. 434
Inhaltsverzeichnis Seite 1 Einleitung und Zielsetzung l 1.1 Partielle Gasphasenhydrierung von Benzol .......................4 1.1.1 Ergebnisse bei Einsatz von Polyamid-Trägerkatalysatoren .......4 1.1.2 Ergebnisse bei Einsatz von Rutheniumkatalysatoren .............6 1.2 Partielle Flüssigphasenhydrierung von Benzol ....................7 1.2.1 Ergebnisse bei Zusatz von Additiven ...........................7 1.2.2 Ergebnisse ohne Zusatz von Additiven .........................10 1.3 Reaktionsmechanismus der Benzolhydrierung ................... 11 1.3.1 Adsorption von Wasserstoff an Ruthenium.....................11 1.3.2 Adsorption von Benzol an Ruthenium .........................12 1.3.3 Adsorption von Wasser an Ruthenium .........................13 1.3.4 Reaktion von Benzol mit Wasserstoff..........................14 1.3.5 Einfluß des Katalysatorträgers bei der Benzolhydrierung .......15 1.4 Zielsetzung ..................................................... 17 2 Katalysatoren zur partiellen Benzolhydrierung 18 2.1 Darstellung und Charakterisierung des Ru/La^-Katalysators ... 22 2.2 Darstellung und Charakterisierung des Ru/Si0 2 -Katalysators — 24 2.2.1 Darstellung des Ru/Si0 2 -Katalysators ......................24 2.2.2 Charakterisierung des Ru/Si0 2 -Katalysators ................24 3 Versuchsanlage und Versuchsdurchführung 28 3.1 Versuchsanlage .................................................28 -V-
Seite 3.1.1 Gas-und Flüssigkeitsdosierung ................................29 3.1.2 Reaktor .......................................................31 3.1.3 Kondensator ..................................................34 3.1.4 Analytik ......................................................34 3.1.5 Steuerung .....................................................37 3.2 Versuchsdurchftihrung ..........................................38 4 Ermittlung der Reaktionsgeschwindigkeiten 39 4.1 Auswertung der Versuche .......................................39 4.2 Einfluß der Stofftransportprozesse ...............................43 4.2.1 Äußerer Stofftransport ........................................45 4.2.2 Phasenübergang an den Porenöffhungen .......................48 5 Desaktivierungskinetik der Benzolhydrierung so 5.1 Desaktivierungskinetik ohne Zusatz von Additiven ..............50 5.1.1 Instationäre Messungen der Gasphasenhydrierung von Benzol .. 50 5.1.2 Formalkinetische Beschreibung des Desaktivierungsverhaltens . 52 5.2 Desaktivierungskinetik bei Zusatz von Wasser ..................57 5.3 Desaktivierungskinetik bei Zusatz von NMP ....................60 6 Kinetik der Hydrierung von Benzol am Ru/La 2 0 3 -Katalysator 62 6.1 Einfluß des Benzolpartialdrucks .................................62 6.2 Einfluß des Wasserstoffpartialdrucks ............................65 -VI-
Seite 7 Kinetik der Hydrierung von Benzol am Ru/Si0 2 -Katalysator 69 7.1 Einfluß der Kohlenwasserstofipartialdrücke .....................69 7.2 Einfluß des Wasserstofipartialdrucks ............................74 7.3 Einfluß des Wasserpartialdrucks ................................79 7.4 Einfluß der Temperatur..........................................83 8 Kinetisches Modell der partiellen Benzolhydrierung 89 9 Diskussion ioo 10 Zusammenfassung los 11 Versuchsergebnisse 108 12 Literaturverzeichnis 138 -VII-
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