Direkte Untersuchungen von Reaktionszwischenstufen der Oxidation von halogenierten Kohlenwasserstoffen:
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Düsseldorf
VDI-Verl.
1995
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| adam_text | Titel: Direkte Untersuchungen von Reaktionszwischenstufen der Oxidation von halogenierten Kohlenwasserstoff
Autor: Mörs, Volker
Jahr: 1995
INHALTSVERZEICHNIS I EINLEITUNG 1 II EXPERIMENTELLE ANORDNUNGEN UND GRUNDLAGEN DER MEßMETHODEN 5 1 Zusammenfassende Übersicht 5 2 Experimente auf Grundlage der Laserspektrometrie 6 2.1 Experimentelle Aufbauten 6 2.1.1 Kombiniertes Laser-Photolyse Laser-(UV)-Absorptions Laser- induzierte-Fluoreszenz-Experiment (LP-LA-LiF) 6 2.1.2 Laser-Photolyse Laser-(Vis)-Absorptions-Experiment (LP-LA) 8 2.2 Lasersysteme 10 2.2.1 Excimerlaser 10 2.2.2 Argon-Ionenlaser 11 2.2.3 Ring-Farbstofflaser 11 2.2.4 Aufbau zur Bestimmung der absoluten Laserwellenlänge 13 2.3 Photolysesystem 15 2.3.1 Photolyseenergie 15 2.3.2 Vorläufer und Konzentrationsbestimmung der erzeugten Radikale 16 2.4 Dosierung und Konzentrationsbestimmung der eingesetzten Substanzen 19 2.5 Meßwerterfassung 20 2.6 Steuerung und Ablauf der Messungen 20 2.7 Erhaltene Signale und deren Verarbeitung 22 3 Experimente auf Grundlage der Fourier Transform Infrarot Spektroskopie 23 3.1 Grundzüge des experimentellen Aufbaus 24 3.2 Ablauf der Messungen und Analyse der Daten 24 4 Darstellung und Reinheit der verwendeten Gase und Chemikalien 25 III ERGEBNISSE UND DISKUSSION 28 1 Bestimmung von Absorptionskoeffizienten ausgewählter Linien des OH-Radikals 28 1.1 Berechnungen 28 1.2 Experimentelle Bestimmung 31 V
1.3 Vergleich 33 2 Geschwindigkeitskonstanten von Reaktionen von ausgewählten Kohlenwasserstoffen mit OH-Radikalen 34 2.1 Experimentelle Bedingungen 35 2.2 Messungen für die unterschiedlichen Substanzklassen 36 2.2.1 Methan 37 2.2.2 Teilhalogenierte Ethane. 37 2.2.3 Teilfluorierte Kohlenwasserstoffe 41 2.3 Korrelationen 44 3 Untersuchungen zum oxidativen Abbau von teilhalogenierten Kohlenwasserstoffen unter Anwendung der LP-LA-LiF-Methode 47 3.1 Die Bildung von N0 2 und OH als Indikator für den Oxidationsverlauf 47 3.2 Anforderungen an das zu untersuchende Reaktionssystem 50 3.3 Test der Methode 54 3.3.1 Messung der N0 2 -Konzentration durch Absorption und LiF 54 3.3.2 Der oxidative Abbau von Methan 56 3.4 Messungen des oxidativen Abbaus von teilhalogenierten Alkanen 60 3.4.1 Der oxidative Abbau von CF 3 CCI 2 H (H-FCKW 123) 61 3.4.2 Der oxidative Abbau von CFCI 2 CH 3 (H-FCKW 141b) 66 3.4.3 Der oxidative Abbau von CF 2 CICH 3 (H-FCKW 142b) 72 3.4.4 Der oxidative Abbau von CF 3 CH 3 (H-FKW 143a) 78 3.4.5 Der oxidative Abbau von CF 3 CFHCF 3 (H-FKW 227) 82 3.4.6 Der oxidative Abbau von 1-H-Perfluorhexan 89 3.4.7 Der oxidative Abbau von CH 3 CI 91 4 Untersuchungen unter Anwendung der FTIR-Spektroskopie 98 4.1 Spektroskopische Untersuchungen der reinen Substanzen 97 4.2 Die Geschwindigkeitskonstante der Reaktion von 1-H-Perfluor- hexan mit Cl-Atomen 100 4.3 Der oxidative Abbau von 1 -H-Perfluorhexan 102 5 Das Fluoroformyloxy Radikal (FC(O)O) 107 5.1 Nachweis und Spektroskopie 107 5.2 Kinetische Untersuchungen 111 5.2.1 Vorexperimente 112 5.2.2 Die Reaktion von FC(0)0-Radikalen mit NO 116 5.2.3 Die Reaktion von FC(0)0-Radikalen mit N0 2 119 5.2.4 Die Reaktion von FC(0)0-Radikalen mit Methan 125 5.2.5 Die Reaktion von FC(0)0-Radikalen mit Ethan 126 VI
5.2.6 Die Reaktion von FC(0)0-Radikalen mit Ozon 129 5.2.7 Die Reaktion von FC(0)0-Radikalen mit 0( 3 P)-Atomen 132 5.3 Die Reaktivität von FC(0)0 im Vergleich mit anderen Radikalen 136 IV VERLAUF UND PRODUKTE DES ABBAUS VON TEILHALOGENIERTEN KOHLENWASSERSTOFFEN IN DER ATMOSPHÄRE 138 1 Primäre Oxidation, mittlere Lebensdauern 138 2 Oxyradikale 140 3 Carbonylverbindungen 142 4 Die Familie der CF 3 O x -Radikale 144 5 Die Familie der FC(0)O x -Radikale 145 V ZUSAMMENFASSUNG 147 VI ANHANG 151 VII LITERATUR 152 VII
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