Reflexions-Absorptions-Infrarot-Spektroskopische Untersuchungen der CO-Oxidation auf Platinmetallen:
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1994
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INHALTSVERZEICHNIS
1.
EINLEITUNG
.
1
2.
EXPERIMENTELLES
.
4
2.1
AUFBAU
DER
APPARATUR
.
4
2.1.1
GASEINLASSSY
STEM
.
7
2.1.2
PRAEPARATION
UND
REINIGUNG
DER
PROBEN
.
8
2.2.MESSMETHODEN
.
9
2.2.1
REFLEKTIONS-ABSORPTIONS-INFRAROT-SPEKTROSKOPIE
RAIRS.
9
2.2.1.1
GRUNDLAGEN
.
9
2.2.1.2
AUFBAU
DES
SPEKTROMETERS
.
15
2.2.2
MESSUNG
DER
AUSTRITTSARBEITSAENDERUNG
MITTELS
KELVIN
METHODE
.
20
2.2.3
THERMISCHE
DESORPTIONSSPEKTROSKOPIE
TDS
.
23
2.2.4
AUGER-ELEKTRONEN-SPEKTROSKOPIE
AES
.
25
2.2.5
BEUGUNG
NIEDERENERGETISCHER
ELEKTRONEN
LEED
.
26
3.
ADSORPTION
UND
DESORPTION
VON
CO
AUF
PD(LLL),
PT(LLL)
UND
PT(210)
.
28
3.1
COAUFPD(LLL)
.
28
3.1.1
ENERGETIK
UND
KINETIK
DER
CO-ADSORPTION
UND
DESORPTION
.
29
3.1.1.1
THERMISCHE
DESORPTIONSSPEKTROSKOPIE
.
29
3.1.1
2
MESSUNG
DER
AUSTRITTSARBEITSAENDERUNG
.
31
3.1.1.2.1
ADSOIPTIONSISOTHERME
UND
ISOSTERE
ADSORPTIONSWAERME
.
32
3.1.1.3
IR-MESSUNGEN
.
35
3.1.1.3.1
CO-ADSORPTION
BIS
0
=
0.5
ML
.
35
3.1.1.3.2
ISOBARE
CO-ADSORPTIONSMESSUNGEN
.
40
3.1.1.3.3
TEMPERATURABHAENGIGKEIT
DES
IR
SIGNALS
.
43
3.2
COAUFPT(LLL)
.
45
3.2.1
TDS-MESSUNGEN
.
45
3.2.2
IR-MESSUNGEN
.
47
3.3
CO
AUF
PT(210)
.
51
4.
ADSORPTION
UND
DESORPTION
VON
SAUERSTOFF
AUF
PD(LLL),
PT(LLL)
UND
PT(210)
.
52
4.1
SAUERSTOFF
AUF
PD(
111)
.
52
4.1.1
THERMISCHE
DESORPTIONSUNTERSUCHUNGEN
.
52
4.1.1.1
NIEDRIGE
DOSEN
UND
DRUECKE
.
52
4.1.1.2
HOHE
DOSEN
UND
DRUECKE
.
57
4.1.2
AC -MESSUNGEN
.
63
4.1.3
REAKTIVITAET
DES
SS2-SAUERSTOFFS
.
65
4.2
SAUERSTOFF
AUF
PT(
111)
.
69
4.2.1
DIE
TDS-MESSUNGEN
.
69
4.3
SAUERSTOFF
AUF
PT(210)
.
71
4.3.1
TDS-MESSUNGEN
.
72
5.
KOADSORPTION
VON
CO
UND
SAUERSTOFF
AUF
PD(LLL)
.
75
6.
CO-DISSOZIATION
AUF
PD(LLL)
.
78
6.1
NACHWEIS
VON
KOHLENSTOFF
AUF
PD(LLL)
.
78
6.2
TEMPERATUR
UND
DRUCKEINFLUESSE
.
85
6.2.1
ABHAENGIGKEIT
DER
DISSOZIATIONSRATE
VON
DER
TEMPERATUR.
85
6.2.2
DRUCKABHAENGIGKEIT
DER
CO-DISSOZIATIONSRATE
.
89
6.3
CO-DISSOZIATION
UNTER
CO-OXIDATIONSBEDINGUNGEN
.
92
7.
CO-OXIDATION
AUF
PD(LLL),
PT(LLL)
UND
PT(210)
.
94
7.1
EINLEITUNG
.
94
7.2
CO-OXIDATION
AUF
PD(
111)
.
99
7.2.1
ABHAENGIGKEIT
DER
REAKTIONSRATE
VOM
CO-DRUCK
.
99
7.2.2
PHASENDIAGRAMM
.
104
7.2.3
BEDEUTUNG
DER
INTERNEN
PARAMETER
.
111
7.2.3.1
EINFLUSS
DER
WIEDERHOLUNG
DER
EXPERIMENTE
(REPRODUZIERBARKEIT)
.
111
7.2.3.2
ROLLE
DES
YYSUBSURFACE
"
-SAUERSTOFFS
.
114
7.2.4
HYSTERESE
II
.
118
7.2.5
KINETISCHE
OSZILLATIONEN
.
121
7.2.5.1
OSZILLATIONEN
IM
BEREICH
DER
HYSTERESE
1
.
122
7.2.5.2
KINETISCHE
OSZILLATIONEN
IM
BEREICH
DER
HYSTERESE
II
.
128
7.3
CO-OXIDATION
AUF
PT(
111)
.
132
7.4
CO-OXIDATION
AUF
PT(210)
.
136
7.4.1
HYSTERESE
IN
DER
REAKTIONSRATE
.
136
7.4.2
KINETISCHE
OSZILLATIONEN
AUF
PT(210)
.
139
7.5
DISKUSSION
.
141
7.5.1
OSZILLATIONSMECHANISMEN
.
141
7.5.1.1
REKONSTRUKTIONSMODELL
.
142
7.5.1.2
YYSUBSURFACE
"
-SAUERSTOFF-MODELL
.
143
7.5.1.3.
KOHLENSTOFFMODELL
.
145
7.5.2
KINETISCHE
OSZILLATIONEN
AUF
PD(L
11)
.
147
7.5.3
KINETISCHE
OSZILLATIONEN
AUF
PT(210)
.
150
7.5.4
HINWEISE
AUF
DIE
BILDUNG
VON
YYSUBSURFACE
"
-SAUERSTOFF
AUF
ANDEREN
PT-OBERFLAECHEN
.
153
7.5.5
KORRELATION
ZWISCHEN
CO-BINDUNGSZUSTAND
UND
OSZILLATION
.
155
8.
ZUSAMMENFASSUNG
.
157
LITERATURVERZEICHNIS
.
160
LEBENSLAUF
.
168
DANKSAGUNG
.
169 |
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