Zur katalytischen Wirkung zinkmodifizierter ZSM-5-Zeolithe bei der Umwandlung von Ethan:
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INHALTSVERZEICHNIS
HAEUFIG VERWENDETE ABKUERZUNGEN UND SYMBOLE
1 EINLEITUNG UND PROBLEMSTELLUNG. 1
2 UMWANDLUNG NIEDERER PARAFFINE IN AROMATISCHE KOHLENWASSERSTOFFE -
LITERATURUEBERSICHT. 4
2.1 THERMODYNAMISCHE BETRACHTUNGEN. 4
2.2 AKTIVIERUNG VON C-C- UND C-H-BINDUNGEN IN NIEDEREN PARAFFINEN UND
DEREN
FOLGEREAKTIONEN. 5
2.3 KATALYSATORSYSTEME AUF DER GRUNDLAGE DES ZSM-5-ZEOLITHS. 9
2.3.1 STRUKTUR DES ZSM-5-ZEOLITHS UND SEINE MODIFIZIERUNG. 9
2.3.2 CHARAKTERISIERUNG DER SAUREN EIGENSCHAFTEN MODIFIZIERTER
ZSM-5-ZEOLITHE 14
2.4 UMWANDLUNG NIEDERER PARAFFINE IN AROMATISCHE KOHLENWASSERSTOFFE AM
H-ZSM-5-ZEOLITH. 17
2.5 UMWANDLUNG NIEDERER PARAFFINE IN AROMATISCHE KOHLENWASSERSTOFFE AN
ZINKMODIFIZIERTEN ZSM-5-ZEOLITHEN. 19
2.5.1 WIRKUNG VON ZINKSPEZIES UND BI0NSTED-SAEUREZENTREN IM
AROMATISIERUNGSPROZESS. 19
2.5.2 EINFLUSS DES ZINKGEHALTS IM ZSM-5-ZEOLITH. 23
2.5.3 EINFLUSS DER MODIFIZIERUNGSMETHODE ZUR EINBRINGUNG VON ZINK IN
ZSM-5-ZEOLITHE. 24
2.5.4 EINFLUSS DER REAKTIONSTEMPERATUR. 25
2.6 EINFLUSS DES BEI DER REAKTION FREIGESETZTEN WASSERSTOFFS AUF DIE
AROMATISIERUNG NIEDERER PARAFFINE. 26
2.7 DESAKTIVIERUNGSVERHALTEN DER ZEOLITHSYSTEME BEI DER AROMATISIERUNG
NIEDERER PARAFFINE. 28
3 EXPERIMENTELLER TEIL. 30
3.1 KATALYSATOIPRAEPARATION. 30
3.2 CHARAKTERISIERUNG DER VERWENDETEN PROBEN. 33
3.2.1 ELEKTRONENMIKROSKOPIE. 33
3.2.2 TEMPERATURPROGRAMMIERTE DESORPTION VON AMMONIAK. 33
3.2.3 INFRAROT-SPEKTROSKOPIE. 34
3.2.4 QUANTITATIVE ZINKBESTIMMUNG. 35
BIBLIOGRAFISCHE INFORMATIONEN
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3.2.5 TEMPERATURPROGRAMMIERTE REDUKTION. 37
3.2.6 KANTENNAHE ROENTGENABSORPTIONSSPEKTROKOPIE. 37
3.3 KATALYTISCHE MESSUNGEN. 37
4 UMWANDLUNG VON ETHAN IN AROMATISCHE KOHLENWASSERSTOFFE -
HOHE ETHANUMSAETZE UND AROMATENSELEKTIVITAETEN. 40
4.1 VERWENDETE KATALYSATOREN UND EXPERIMENTELLE BEDINGUNGEN
. 40
4.2 EXPERIMENTELLE ERGEBNISSE. 41
4.2.1 EINFLUSS DES ZMKGEHALTES AUF DIE UMWANDLUNG VON ETHAN AN
ZINKMODIFIZIERTEN H-ZSM-5-ZEOLITHEN. 41
4.2.2 EINFLUSS DER KATALYSATORBELASTUNG AUF DIE UMWANDLUNG VON ETHAN AN
ZINKMODIFIZIERTEN H-ZSM-5-ZEOLITHEN. 42
4.2.3 EINFLUSS DER MODIFIZIERUNGSMETHODE UND VORBEHANDLUNG
ZINKMODIFIZIERTER
H-ZSM-5-ZEOLITHE AUF DEREN AKTIVITAETEN BEI DER UMWANDLUNG VON ETHAN 43
4.2.4 DESAKTIVIERUNGS- UND REGENERIERUNGSVERHALTEN ZINKMODIFIZIERTER
H-ZSM-5-ZEOLITHE. 45
4.2.5 VERGLEICH VON ZINK-, EISEN- UND PLATINMODIFIZIERTEN
H-ZSM-5-ZEOLITHEN
HINSICHTLICH IHRER AKTIVITAETEN BEI DER UMWANDLUNG VON ETHAN
. 47
4.3 DISKUSSION DER ERGEBNISSE. . 49
4.3.1 UMWANDLUNG VON ETHAN AN ZINKMODIFIZIERTEN H-ZSM-5-ZEOLITHEN . 49
4.3.2 UMWANDLUNG VON ETHAN AM H-ZSM-5-ZEOLITH SOWIE NACH DESSEN
MODIFIZIE
RUNG MIT PLATIN UND EISEN BEI REAKTIONSTEMPERATUREN VON 773 UND 823 K 54
5 NATUR UND WIRKUNG DER AKTIVEN ZENTREN AN MODIFIZIERTEN ZSM-5-ZEOLITHEN
FUER DIE UMWANDLUNG VON ETHAN IN AROMATISCHE KOHLENWASSERSTOFFE 56
5.1 VERWENDETE KATALYSATOREN UND EXPERIMENTELLE BEDINGUNGEN
. 56
5.2 EXPERIMENTELLE ERGEBNISSE. 58
5.2.1 EINFLUSS DES SI/AL-VERHAELTNISSES AUF DIE SAUREN UND KATALYTISCHEN
EIGENSCHAFTEN VON H-ZSM-5-ZEOLITHEN. 58
5.2.2 EINFLUSS DES SI/AL-VERHAELTNISSES AUF DIE SAUREN UND KATALYTISCHEN
EIGENSCHAFTEN VON ZINKHALTIGEN H-ZSM-5-ZEOLITHEN. 60
5.2.3 EINFLUSS DER MODIFIZIERUNGSMETHODE AUF DIE SAUREN UND KATALYTISCHEN
EIGENSCHAFTEN VON ZINKHALTIGEN H-ZSM-5-ZEOLITHEN. 64
5.2.4 VERGLEICH DER SAUREN UND KATALYTISCHEN EIGENSCHAFTEN VON
ZINKMODIFIZIERTEN
H- UND NA-ZSM-5-ZEOLITHEN.
68
5.2.5 VERGLEICH DER SAUREN UND KATALYTISCHEN EIGENSCHAFTEN VON
ZINKAUSGETAUSCHTEN UND ZINKSUBSTITUIERTEN H-ZSM-5-ZEOLITHEN
. 72
5.3 DISKUSSION DER ERGEBNISSE.
74
5.3.1 ZUR NATUR DER AKTIVEN ZINKSPEZIES IM MODIFIZIERTEN ZSM-5-ZEOLITH .
. 74
5.3.2 BILDUNG DER AKTIVEN ZINKSPEZIES IM H-ZSM-5-ZEOLITH.
79
5.3.3 BILDUNG DER AKTIVEN ZINKSPEZIES IM NA-ZSM-5-ZEOLITH. 85
5.3.4 ZINKSUBSTITUIERTER H-ZEOLITH VOM MFI-TYP - EINE ALTERNATIVE?
. 87
6 ZUM REAKTIONSGESCHEHEN BEI DER UMWANDLUNG VON ETHAN IN AROMATISCHE
KOHLENWASSERSTOFFE. 90
6.1
VERWENDETE KATALYSATOREN UND EXPERIMENTELLE BEDINGUNGEN . 90
6.2 EXPERIMENTELLE ERGEBNISSE . . . . 90
6.2.1 UMWANDLUNG VON ETHAN UND ETHEN AN H-ZSM-5- UND ZN-ZSM-5-ZEOLITHEN
IM TAP-SYSTEM. 90
6.2.2 FORMALKINETISCHE BESCHREIBUNG DER HETEROGEN KATALYSIERTEN
ETHANUMWANDLUNG. 94
6.2.3 UMWANDLUNG VON ETHAN AM H-ZSM-5 IM TRAEGERGAS STICKSTOFF UND
WASSERSTOFF. 97
6.2.4 UMWANDLUNG VON ETHAN AM ZN-ZSM-5-ZEOIITH IM TRAEGERGAS STICKSTOFF
UND
WASSERSTOFF. 99
6.2.5 ZUM DESAKTIVIERUNGSVERHALTEN VON H-ZSM-5- UND ZN-ZSM-5-ZEOLITHEN
BEI
DER UMWANDLUNG VON ETHAN.103
6.3 DISKUSSION DER ERGEBNISSE.104
6.3.1. AKTIVIERUNG VON ETHAN UND SEINE WEITERREAKTION AN BR
0NSTED- UND
LEWIS- SIUREZENTREN IM TAP-SYSTEM.104
6.3.2 UMWANDLUNG VON ETHAN AM H-ZSM-5- UND ZN-ZSM-5-ZEOLITH IM TRAEGERGAS
N2 UND H2 IM INTEGRALDURCHFLUSSSYSTEM.105
7 ZUSAMMENFASSUNG UND AUSBLICK.HO
LITERATURVERZEICHNIS.
115
ANHANG.123 |
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