Zur Auswirkung räumlicher Nichthomogenität, globaler Kopplung und Drift auf die Dynamik heterogen katalytischer Modellsysteme:
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INHALTSVERZEICHNIS
ABKUERZUNGEN
1
DANKSAGUNG
3
ZUSAMMENFASSUNG
4
ABSTRACT
6
EINFUEHRUNG
8
METHODEN
ZU
RAEUMLICH
AUFGELOESTEN
MESSUNGEN
.
8
EXPERIMENTELLE
ERGEBNISSE
ZU
RAEUMLICH
AUFGELOESTEN
MESSUNGEN
.
9
CO-OXIDATION
AM
PD/X
IM
OSZILLATORISCHEN
ZUSTAND
.
11
ZIELSETZUNG
13
I.
TEIL:
ZUM
MECHANISMUS
DER
OSZILLIERENDEN
CO-OXIDATION
AM
PD-ZEOLITH-TRAEGERKATALYSATOR
14
L
1
EXPERIMENTALTEIL
14
1.1.1
KATALYSATORPRAEPARATION.
14
1.1
2
KATALYSATORCHARAKTERISIERUNG
.
15
1.
1.2.1
BET
.
15
1.
1.2.2
TRANSMISSIONS-ELEKTRONENMIKROSKOPIE
(TEM)
.
15
I
1.2.3
ROENTGENABSORPTIONSSPEKTROSKOPIE
(XANES)
.
17
EINFUEHRUNG
.
17
MESSERGEBNISSE
.
18
112.4
ROENTGENBEUGUNG
(XRD)
.
19
MESSERGEBNISSE
.
20
I
1
2.5
RONTGCNPHOTOELEKTRONENSPEKTROSKOPIE
(XPS)
.
21
1.13
KATALYTISCHE
MESSUNGEN
.
22
1.1.3
1
DURCHFUEHRUNG
DER
EXPERIMENTE
.22
1.1.3.2
ERHOEHUNG
DER
LANGZEITSTABILITAET
.
24
EINSATZ
VON
PRESSLINGEN
.
24
EINSATZ
EINES
CARBONYLABSCHEIDERS
.
25
1.1.3.3
LOKALE
TEMPERATURMESSUNG
.
26
1.1.3.4
TRANSPORTVERHAELTNISSE
.
27
WAERMETRANSPORT
.
27
MASSETRANSPORT
.
27
L2
ERGEBNISSE
30
1.2
1
KLASSIFIZIERUNG
DER
OSZILLATIONEN
.
30
1.2.2
VARIATION
DER
CO-KONZENTRATION
.
32
12
2
1
KONTINUIERLICHE
AENDERUNG
DER
CO-KONZENTRATION
.
32
1.2.2
2
BIFURKATIONSDIAGRAMME
BEI
UNTERSCHIEDLICHER
KATALYSATORVERTEILUNG
.
33
1.2.3
VARIATION
DER
SAUCRSTOFFKONZENTRATION
.
36
1.2.3
1
BIFURKATIONSDIAGRAMM
UND
FREQUENZVERHALTEN
.
36
I
2
3.2
EINFLUSS
VON
UNTERBRECHUNGEN
DES
SAUERSTOFFSTROMS
.
39
1.2.4
VARIATION
DER
TEMPERATUR
.
40
1.2.5
HELIUM
ALS
TRAEGERGAS
.
42
1.2
6
ERREGBARKEIT
.
.
43
1.2.7
RAEUMLICH
AUFGELOESTE
MESSUNGEN
.
45
1.2.7.1
SYNCHRONISIERENDE
UND
DESYNCHRONISICRENDE
GASPHASENKOPPLUNG
.
45
1.2.7
2
BIMODALE
AMPHTUDENVERTEILUNG
.
46
1.2.8
IN
SITU-FTIR-SPEKTROSKOPISCHE
UNTERSUCHUNGEN
.
48
1.2.8
1
EXPERIMENTELLES
.
48
I
2.8.2
ZUENDUNG
DER
REAKTION
BEI
KOADSORPTION/TEMPERATURRAMPE.
48
1.2
8.3
OSZILLATIONEN
DER
INTENSITAET
DER
CO-ABSORPTIONSBANDE
.
49
L3
DISKUSSION
51
1.3.1
CO-OXIDATION
AN
PD
IM
STABIL
STATIONAEREN
ZUSTAND
.
51
1.3.3
AUSWERTUNG
DER
MESSERGEBNISSE
.
51
I
3.3.1
VARIATION
DER
CO-KONZENTRATION
.52
1.3.3
2
VARIATION
DER
SAUCRSTOFLKONZCNTRATION
.
55
1.3.3.3
VARIATION
DER
TEMPERATUR
.57
1.3.3
4
HELIUM
ALS
TRAEGERGAS
.
58
1.3.3
5
ERREGBARKEIT
.
58
DISKUSSION
DER
MESSERGEBNISSE
.
58
DARSTELLUNG
IM
PHASENRAUM
.
60
ERHOEHUNG
DER
RATE.
61
1.3.3
6
RAEUMLICH
AUFGELOESTE
MESSUNGEN
.
.
62
SYNCHRONISIERENDE
UND
DESYNCHRONISIERENDE
KOPPLUNG
.
62
BIMODALE
AMPHTUDENVERTEILUNG
.
63
ZUSAMMENFASSUNG
.
64
1.3.3,7
FTIR-MESSUNGEN
.
64
ERGEBNISSE
ANDERER
GRUPPEN
.
64
DISKUSSION
DER
MESSERGEBNISSE
.
66
I
3
4
ANALYSE
DER
NUXED-MODE-OSZILLATIONEN
.
66
L4
MODELL
69
1
4.1
ZIELE
DER
MODELLENTWICKLUNG
.
69
1
4.2
DAS
MODELL
.
69
1.4.3
DIE
ANPASSUNG
DES
MODELLS
.
71
1.4.3
1
VARIABLEN
UND
PARAMETER
.
71
1.4.3.2
KOPPLUNG
UND
GLOBALE
RATE
.73
1.4.3.3
RAEUMLICHE
INHOMOGENITAET
.
73
1.4.3.4
DER
MECHANISMUS
.
74
1.4.4
ERGEBNISSE
.
75
1
4.4.1
BIFURKATIONSDIAGRAMME
.
75
AUFTRETEN
VON
OSZILLATIONEN
.
75
VARIATION
DER
CO-KONZENTRATION
.
76
VARIATION
DER
SAUERSTOFFKONZENTRATION
.
78
1.4.4
2
FREQUENZVERHALTEN
78
1.4.4
3
MIXED-MODC-OSZILLATIONEN
.
81
1.4
4
4
UNTERBRECHUNG
DES
SAUERSTOFLSTROMS
.
83
1.4.4.5
ERREGBARKEIT
.
85
1
4.4
6
BIMODALE
AMPLITUDENVERTEILUNG
.
87
1.4.4.7
TREIBEN
DER
OSZILLATIONEN
.
88
1.4
4.8
RATENERHOEHUNG
.
89
II.
TEIL:
DRIFT
DURCH
EIN
ENTRAINMENT-DIAGRAMM
BEI
DER
OSZILLIERENDEN
HCOOH-OXIDATION
91
II.
1
EINFUEHRUNG
91
11.2
EXPERIMENTELLES
92
II.3
ERGEBNISSE
93
II.
3
1
EXPERIMENTELLE
OSZILLATIONEN
.
93
II.3.2
FOURIER-ANALYSE
.
94
II.3.3
POINCARE-SCHMTTE
KURZER
DATENSEGMENTE
.
95
II.
3.4
O/T-AUFTRAGUNG
FIIR
DIE
GESAMTE
ZEITSERIE
.
99
II.3.5
ENTRAINMENT
HOHER
ORDNUNG
.
100
II.3.6
TEMPERATURABHAENGIGKEIT
DER
FREQUENZ
.
103
IL4
SIMULATION
104
11.4.1
EINFACHE
KREISABBILDUNG
.
105
II.4.2
ERWEITERTE
KREISABBILDUNG
.
107
IL5
DISKUSSION
109
AUSBLICK
112
LITERATUR
113 |
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