Räumliche Strukturbildung bei einer Oberflächenreaktion: chemische Wellen und Turbulenz in der CO-Oxidation auf Platin- Einkristall-Oberflächen
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YYYYYYYYYYYYYYYYYYYYYYYYYYYYYYYYYYYYYYYYYYYYYYYYYYYYYYYYYY
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X
2
DIE
CO-OXIDATION
AN
PLATIN-EINKRISTALL-OBERFLAECHEN.
_
5
2.1
EXPERIMENTELLE
TATSACHEN
.
5
2.2
MECHANISMUS
UND
MODELLIERUNG
DER
CO-OXIDATION:
DAS
REKONSTRUKTIONSMODELL
.
9
2.3
RAEUMLICHE
KOPPLUNGSMECHANISMEN
.
15
2.3.1
OBERFLAECHENDIFFUSION
.
15
2.3.2
GASPHASENKOPPLUNG
.
17
2.4
MIKROSKOPISCHE
MODELLE
DER
CO-OXIDATION
.
20
2.5
EIN
REAKTIONS-DIFFUSIONS-MODELL
FUER
DIE
CO-OXIDATION
AUF
PLATIN.
23
3 NICHTLINEARE
WELLEN
UND
STRUKTURBILDUNG
IN
REAKTIONS-DIFFUSIONS
SYSTEMEN
_
.
_
.
_
_
YY.YY.26
3.1
EINFUEHRUNG
.
26
3.2
GRUNDLAGEN
DER
NICHTLINEAREN
DYNAMIK
.
27
3.3
WELLENFRONTEN
.
35
3.3.1
WELLENFRONT
AUS
EINEM
INSTABILEN
ZUSTAND:
DAS
FISHER-MODELL
.
36
33.2
FRONTEN
IN
EINEM
BISTABILEN
SYSTEM:
DAS
SCHLOEGL-MODELL
.
39
3.4
EIN
ANREGBARES
MEDIUM:
DAS
FITZHUGH-NAGUMO-MODELL
.
43
3.5
TURING-STRUKTUREN
.
46
3.6
CHEMISCHE
TURBULENZ
.
50
3.7
DISKUSSION
.
53
4
FRONTEN
UND
PULSE
IN
DER
CO-OXIDATION
_
54
4.1
WELLENFRONTEN
.
55
4.1.1
BISTABILITAET
IM
LANGMUIR-HINSHELWOOD-MECHANISMUS:
CO-OXIDATION
AUF
PT(LLL)
.
55
4.1.2
ANALYTISCHE
ERGEBNISSE:
KUSPE,
AEQUISTABILITAET
UND
WELLENGESCHWINDIGKEIT
.
62
4.1.2.1
LOKALES
VERHALTEN
.
62
4.1.2.2
FRONTAUSBREITUNG
UND
NUKLEATION
.
65
4.1.3
NUMERISCHE
LOESUNG
FUER
REAKTIONSFRONTEN:
METHODE
DER
HETEROKLINEN
ORBITS
.
70
4.1.4
VERGLEICH
MIT
DEM
EXPERIMENT
:
FRONTEN
UNTER
BISTABILEN
BEDINGUNGEN
.
76
4.1.5
FRONT
AUS
EINEM
INSTABILEN
ZUSTAND
.
78
4.2
PULSE
UND
WELLENZUEGE
IN
DER
CO-OXIDATION
.
80
4.2.1
ANREGBARKEIT
IN
DER
CO-OXIDATION
.
80
4.2.2
SINGULAERE
STOERUNGSTHEORIE
.
85
4.2.3
SOLITAERE
PULSE
.
89
4.2.4
PERIODISCHE
WELLENZUEGE
.
94
4.3
DOPPELTE
METASTABILITAET:
KOEXISTENZ
VON
FRONTEN
UND
PULSEN
.
97
4.3.1
NUMERISCHE
LOESUNG
VON
PARTIELLEN
DIFFERENTIAL
GLEICHUNGEN
.
97
4.3.2
NUMERISCHE
SIMULATION
DER
DOPPELTEN
METASTABILITAET
.102
4.4
DISKUSSION
.
111
5
ENTSTEHUNG
UND
WECHSELWIRKUNG
VON
SOLITAEREN
PULSEN.
-------
.
113
5.1
WELLENAUFSPALTUNG
.116
5.2
WECHSELWIRKUNG
VON
SOLITAEREN
PULSEN
.
121
5.3
DISKUSSION
.
124
6
SPIRALWELLEN
UND
ZWEIDIMENSIONALE
FRONTEN
IN
DER
CO-OXIDATION
.
129
6.1
EIN
VEREINFACHTES
MODELL
.132
6.2
SIMULATION
VON
SPIRALWELLEN
.145
6.2.1
SPIRALEN
IM
CO-OXIDATIONSMODELL:
ANREGBAR
ODER
BISTABIL?
.145
6.2.2
VERGLEICH
MIT
DEM
EXPERIMENT:
DER
EINFLUSS
VON
DEFEKTEN
.
156
6.3
PERIODISCH
GESTOERTE
SPIRALEN
.164
6.3.1
THEORIE
PERIODISCH
GESTOERTER
SPIRALEN
.
165
6.3.2
SIMULATION
PERIODISCH
GESTOERTER
SPIRALEN
IN
DER
CO-OXIDATION
.
169
6.3.3
WECHSELWIRKUNG
VON
DRIFTENDEN
SPIRALEN
UND
DEFEKTEN.
176
6.3.4
PERIODISCHE
STOERUNG
VON
SPIRALEN
IN
BISTABILEN
SYSTEMEN
.
178
6.4
ZUSAMMENFASSENDE
DISKUSSION
.
181
7
TURBULENTE
WELLENMUSTER
.
_
_
.
--------------------------------
183
7.1
PULSINSTABILITAET
IN
EINER
DIMENSION:
BACKFIRING
.185
7.2
WELLENINSTABILITAET
IN
ZWEI
DIMENSIONEN:
AUFBRECHEN
VON
SPIRALEN
.190
7.3
CHARAKTERISIERUNG
CHEMISCHER
TURBULENZ
.201
7.4
DISKUSSION
.
218
8
ZUSAMMENFASSUNG
226
LITERATURVERZEICHNIS.
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