Schnelle Folgeprozesse photoinduzierter Elektronentransferreaktionen: Untersuchungen zum Einfluß der Spindynamik auf das Rekombinationsverhalten von Radikalpaaren in homogenen und inversmizellaren Lösungen
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Konstanz
Panico Alpinverl.
1993
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| adam_text | Inhaltsverzeichnis
1 Einleitung 1
2 Experimentelles 11
2.1 Chemikalien.................................. 11
2.2 Meßapparaturen................................ 14
2.3 Herstellung von Meßlösungen ........................ 21
2.3.1 Wasser - in - Öl
Mikroemulsionen
.................. 21
2.3.2 Oxonin/TMPDA Lösungen in Ethylenglykol/Methanol - Mischungen 23
2.3.3 Übrige Lösungen........................... 25
2.4 Durchführung der Experimente....................... 25
2.4.1 Fluoreszenzlöschexperimente..................... 25
2.4.2 Messungen mit dem Nanosekundenlaserblitzspektrometer..... 26
2.4.3 Experimente zur Bestimmung der Magnetfeldeffekte in Abhängig¬
keit von der Polarität des Lösungsmittels.............. 28
3 Oxonin in
inversen
Mizellen 31
3.1 Wahl des Mizellsystems............................ 31
3.2 Theoretische Analyse der bisherigen Befunde................ 35
3.2.1 Reaktionsschema........................... 35
3.2.2 Theorie der Magnetfeldabhängigkeit der Ausbeute an freien Radi¬
kalen nach Phase
I
.......................... 37
3.2.3 Anpassung der kinetischen Konstanten............... 40
3.2.4 Vorhersagen des
„Trapping
- Modells ............... 40
3.3 Transientenspektren des Oxonins und Oxoninradikals........... 43
3.3.1 Absorption aus dem
Si
Zustand des Oxonins............ 43
3.3.2 Absorption des Oxoninradikals.................... 46
3.4 Wasserabhängigkeit der Radikalpaarmagnetokinetik............ 50
3.4.1 Fluoreszenzlöschung in AOT Mizellen................ 50
3.4.2 Qualitative Beschreibung der wo - und Magnetfeldabhängigkeit der
Transientenkinetik .......................... 52
Inhaltsverzeichnis
3.4.3 Quantitative kinetische Auswertung................. ™
3.4.4 Vergleich der experimentell gefundenen Abhängigkeiten von An
und Jfc, mit den nach dem
„Trapping
- Modell vorhergesagten Ab¬
hängigkeiten .............................. 6
3.5 Revidierte theoretische Interpretation des Reaktionsgeschehens...... 67
3.6 Simulation der Rekombinationskinetik in einer sphärischen Grenzschicht 69
3.6.1 Spinfreie Simulation ......................... 70
3.6.2 Simulation unter Berücksichtigung der Spindynamik........ 73
3.7 Kinetische Differenzierung der Triplettsubzustände............ 81
3.7.1 Kinetisches Modell.......................... 81
3.7.2 Ergebnisse von Modellrechnungen nach dem Reaktionsschema mit
kinetisch differenzierten Spinsubzuständen............. 83
3.7.3 Anpassung der experimentellen Meßkurven............. 84
3.8 Zusammenfassung der Schlußfolgerungen.................. 87
4 Oxonin in Ethylenglykol/Methanol - Mischungen 88
4.1 Einleitung................................... 88
4.2 Auswahl der Lösungsmittel.......................... 88
4.3 Stationäre Fluoreszenzlöschung in Ethylenglykol/Methanol - Mischungen 89
4.4 Ergebnisse der zeitaufgelösten Experimente................. 92
4.4.1 Beschreibung der Meßsignale..................... 92
4.4.2 Auswertung der Meßsignale..................... 94
4.4.3 Ergebnisse der Auswertung der Laserexperimente......... 95
4.5 Vergleich mit den Ergebnissen in mizellarer Lösung............ 100
4.6 Schlußfolgerungen...................... 100
б
Magnetfeldeffekte bei Photoelektronentraneferreaktionen mit angereg¬
ten
Tripletts
in homogener Losung 104
5.1 Einleitung.................. JQ4
5.2 Polarität von Lösungsmittelgemischen................... 104
5.3 Kriterien zur Auswahl der Lösungsmittel.................. 105
5.4 Vorexperimente zur Auswahl der Löeungsmittelgemische......... 106
5.4.1 Stationäre Belichtungsexperimente................. 106
Inhaltsverzeichnis________________________________________________________
iii
5.4.2 Fluoreszenzlöschung .........................
ПО
5.4.3
Triplettlõschung
............................
ПО
5.5 Effizienz der Bildung von freien Radikalen................. 114
5.6 Magnetfeldabhängigkeit der Radikalausbeute................ 117
5.6.1 Lasermessungen............................ 117
5.6.2 Bestimmung der Magnetfeldeffekte mittels kontinuierlicher Belich¬
tung .................................. 118
5.7 Theoretische Analyse und Interpretation der Ergebnisse.......... 125
5.8 Modellrechnungen zur Bestimmung der kinetischen Konstanten...... 129
5.8.1 Festlegung der Parameter für die Modellrechnungen........ 129
5.8.2 Durchführung der Modellrechnungen................ 132
5.9 Ergebnisse der Modellrechnungen...................... 133
5.10 Zusammenfassung............................... 142
β
Zusammenfassung 144
7 Literaturverzeichnis 152
8 Verzeichnis der Abbildungen, Tabellen und Schemata 157
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