Aufbereitung von Wässern in Kernkraftwerken mit Membranelektrolyse und Ionenaustausch: Wiedergewinnung von 7-Lithiumhydroxid aus dem Primärkühlmittel eines Druckwasserreaktors im technischen Maßstab
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| Format: | Abschlussarbeit Buch |
| Sprache: | German |
| Veröffentlicht: |
Lichtenberg (Odw.)
Harland Media
2007
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| Ausgabe: | 1. Aufl. |
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| Online-Zugang: | Inhaltstext Inhaltsverzeichnis |
| Beschreibung: | XXII, 222 S. Ill., graph. Darst. 21 cm |
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ENTWICKLUNG UND ANWENDUNG EINES KOMBINIERTEN MEMBRANELEKTROLYTISCHEN UND
IONENAUSTAUSCHENDEN VERFAHRENS IM TECHNISCHEN MASSSTAB ZUR TRENNUNG VON 7
LIOH UND H3BO3 AUS DEM PRIMAERKUEHLMITTEL EINES DRUCKWASSERREAKTORS MIT
GLEICHZEITIGER ABREICHERUNG RADIOAKTIVER VERUNREINIGUNGEN DISSERTATION
ZUR ERLANGUNG DES DOKTORGRADES DER NATURWISSENSCHAFTEN (DR. RER. NAT.)
DEM FACHBEREICH CHEMIE DER PHILIPPS-UNIVERSITAET MARBURG VORGELEGT VON
DIPL.-CHEM. TIM VOGEL AUS SCHWETZINGEN MARBURG/LAHN, PHILIPPSBURG 2007
INHALTSVERZEICHNIS INHALTSVERZEICHNIS XI ABBILDUNGSVERZEICHNIS XVI
DIAGRAMMVERZEICHNIS XVIII ZUSAMMENFASSUNG XXII 1 EINLEITUNG UND
ZIELSETZUNG 1 2 HINTERGRUENDE 3 2.1 KERNSPALTUNG 3 2.1.1 HISTORISCHES 3
2.1.2 ENERGIEGEWINNUNG DURCH KERNSPALTUNG 4 2.2 FUNKTIONSWEISEEINES
DRUCKWASSERREAKTORS 5 2.3 REGULIERUNG DER THERMISCHEN LEISTUNG EINES
DRUCKWASSERREAKTORS 6 2.4 GRUNDLAGEN DER CHEMIE DES PRIMAERKUEHLMITTELS 7
2.5 MEMBRANVERFAHREN ZUM AUFARBEITEN VON WAESSRIGEN LOESUNGEN 11 2.6
SELEKTIVER LONENAUSTAUSCH MIT ANORGANISCHEN MATERIALIEN 14 3
THEORETISCHE HINTERGRUENDE UND VERFAHREN 16 3.1 RADIOCHEMIE 16 3.2
MEMBRANELEKTROLYSE .FR.: 17 3.2.1 ALLGEMEINES 17 3.2.2
SAUERSTOFFMANAGEMENT DER MEMBRANELEKTROLYSEANLAGE IM TECHNISCHEN MASSSTAB
18 3.2.3 AUFBAU EINER MEMBRANELEKTROLYSEEINHEIT 19 3.2.3.1 MANUELLER
BETRIEB 29 3.2.3.2 AUTOMATISCHER BETRIEB 31 3.2.3.2.1 EINSCHALTEN DER
VERSUCHSANLAGE FUER DEN CHARGENBETRIEB 31 3.2.3.2.2 EINSCHALTEN DER
VERSUCHSANLAGE FUER DEN HALBKONTINUIERLICHEN BETRIEB ^ 32 3.2.3.2.3
EINSCHALTEN DER VERSUCHSANLAGE FUER DEN KONTINUIERLICHEN BETRIEB 32
3.2.3.3 BERECHNUNGSGRUNDLAGEN DER MEMBRANELEKTROLYSE 33 3.2.3.3.1
ERMITTLUNG DER ERFORDERLICHEN MEMBRANFLAECHE [MOH| 33 3.2.3.3.2
ERMITTLUNG DER ENTSALZUNGSLEISTUNG [MEML 35 3.2.3.3.3 GRENZSTROMDICHTE
37 3.2.4 LONENAUSTAUSCHERMEMBRANEN 39 3.2.5 EINBAU DER VERSUCHSANLAGE IM
KRAFTWERK 41 3.3 BOR-DOTIERTE DIAMANTELEKTRODEN IN DER ELEKTROLYSE 42
3.4 ZEOLITHE ZUR WASSERREINIGUNG 43 3.5 CHEMIE DES PRIMAERKUEHLMITTELS
EINES DRUCKWASSERREAKTORS 49 3.5.1 PH(20 I C) : 49 3.5.2 PH(300"C) 49
3.5.3 ELEKTRISCHE LEITFAEHIGKEIT 50 3.5.4 LITHIUMHYDROXID ( 7 LIOH) 52
3.5.5 BORSAEURE (30 ATOM-% 10 B) 53 XI 3.5.6 KORROSIONSAUSLOESENDE ANIONEN
UE 53 3.5.7 WASSERSTOFF 54 3.5.8 SAUERSTOFF 54 3.5.9 EISEN 54 3.5.10
NICHT-AKTIVE KORROSIONSPRODUKTE 54 3.5.11 KIESELSAEURE 55 3.5.12
RADIOAKTIVE EDELGASE 55 3.5.13 RADIOAKTIVE LODISOTOPE 55 3.5.14
AKTIVIERTE KORROSIONSPRODUKTE 56 3.5.15 CAESIUM UND STRONTIUM 57 3.5.16
AMMONIAK 57 VERWENDETE GERAETE UND ANALYSENMETHODEN 58 4.1 THEORETISCHE
BESCHREIBUNG DER VERWENDETEN ANALYSENMETHODEN 58 4.1.1
ATOMEMISSIONSSPEKTROMETRIE (AES) 58 4.1.2 OPTISCHE
EMISSIONSSPEKTROMETRIE MIT INDUKTIV GEKOPPELTEM PLASMA (ICP-OES) 58
4.1.3 MASSENSPEKTROMETRIE MIT INDUKTIV GEKOPPELTEM PLASMA (ICP-MS) 59
4.1.4 LONENCHROMATOGRAPHIE (IC) 59 4.1.5 GAMMA-SPEKTROMETRIE .-. 60
4.1.6 FLUESSIGSZINTILLATIONSZAEHLER, LIQUID SCINTILLATION COUNTING (LSC)
IHAP1] 61 4.2 VERWENDETE GERAETE [KKP31 UND CHEMIKALIEN 65 4.2.1
ALLGEMEINES 65 4.2.2 AES 66 4.2.3 ICP-OES 66 4.2.4 TITRATION VON
BORSAEURE 69 4.2.5 TITRATION VON LITHIUMHYDROXID 69 4.2.6 ELEKTRISCHE
LEITFAEHIGKEIT UND PH-WERT 70 4.2.7 GAMMA-SPEKTROMETRIE 70 4.2.8 LSC 70
4.2.9 ICP-MS 71 4.2.10 BESTIMMUNG GELOESTER ANIONEN 71 4.2.11 PHOTOMETRIE
72 4.2.11.1 PHOTOMETRISCHE BESTIMMUNG VON EISEN 72 4.2.11.2
PHOTOMETRISCHE BESTIMMUNG VON KIESELSAEURE 72 4.2.12 CHEMISCHE
SAUERSTOFFBESTIMMUNGEN (PHOTOMETRISCH MIT CHEMETS) 73 4.2.13
STANDARDLOESUNGEN UND KALIBRIERMATERIALIEN 73 4.2.14
MEMBRANELEKTROLYSEANLAGE (LABOR) 74 4.2.15 MEMBRANELEKTROLYSEANLAGE
(PILOTANLAGE) 74 EXPERIMENTELLE ARBEITEN 76 5.1 VORBEREITENDE ARBEITEN
IM LABORMASSSTAB 76 5.1.1 UNTERSUCHUNGEN ZUR KATIONENAUSTAUSCHERMEMBRAN
NAFION NX424 76 XII 5.1.1.1 ERMITTLUNG DER ANODISCHEN
LITHIUM-GLEICHGEWICHTSKONZENTRATION BEI STEIGENDER KATHODISCHER
LITHIUM-KONZENTRATION BEI EINER NAFION NX424 MEMBRAN 76 5.1.1.2
ERMITTLUNG DES BORSAEURE-EINFLUSSES AUF DIE ANODISCHE LITHIUM-
GLEICHGEWICHTSKONZENTRATION BEI STEIGENDER KATHODISCHER LITHIUM-
KONZENTRATION BEI EINER NAFION NX424 MEMBRAN 77 5.1.2 ANORGANISCHER
IONENAUSTAUSCHER IONSIV IE-911 78 5.1.2.1 ERMITTLUNG DES
SR-ADSORPTIONSVERMOEGENS VON IONSIV IE-911 BEI ELUTION MIT LIOH (C[LI] »
11.000 MG/KG) 78 5.1.2.2 ERMITTLUNG DES SR-ADSORPTIONSVERMOEGENS VON
IONSIV IE-911 BEI ELUTION MIT SIMULIERTEM PRIMAERKUEHLMITTEL 78 5.1.2.3
LANGZEITVERSUCHE MIT IONSIV IE-911 79 5.1.3 VERGLEICHENDE
UNTERSUCHUNGEN ZUM LI-ABTRENNVERHALTEN MIT
EDELSTAHLKATHODE/DIMENSIONS-STABILE ANODE EINERSEITS UND BOR-DOTIERTER
DIAMANTELEKTRODE ANDERERSEITS 79 5.1.4 UNTERSUCHUNGEN DES VERHALTENS DER
KORROSIONSMETALLE/ SPALTPRODUKTE BEI DER LI-ABTRENNUNG MITTELS
MEMBRANELEKTROLYSE 79 5.1.4.1 VERSUCHSBESCHREIBUNG ALLGEMEIN 80 5.1.4.2
ALLGEMEINE ANGABEN UND HINWEISE .-. 80 5.1.4.3 VERWENDETE METALLSALZE,
EINWAAGEN, ZUSAETZE UND BORGEHALTE BEI DEN DURCHGEFUEHRTEN VERSUCHEN 81
5.2 UNTERSUCHUNGEN IM TECHNISCHEN MASSSTAB 82 5.2.1 ABTRENNUNG VON
LITHIUM AUS DEM PRIMAERKUEHLMITTEL DES DRUCKWASSERREAKTORS PHILIPPSBURG 2
82 5.2.1.1 MANUELLE FAHRWEISE 84 5.2.1.2 CHARGENBETRIEB 86 : 5.2.1.3
HALBKONTINUIERLICHER BETRIEB 88 5.2.1.4 KONTINUIERLICHER BETRIEB 89
5.2.2 AUFARBEITUNG DES LITHIUMKONZENTRATS DER MEMBRANELEKTROLYSE 90
5.2.2.1 ABTRENNUNG DER CAESIUMISOTOPE 134 CS/ 137 CS MIT IONSIV IE-911
90 5.2.2.2 AUFKONZENTRIERUNG DES CAESIUMFREIEN LITHIUM-KONZENTRATS UND
ABREICHERUNG VON KIESELSAEURE 91 5.3 DOSIERUNG DES RUECKGEWONNENEN
LITHIUMS 92 16 ERGEBNISSE UND DISKUSSION 93 6.1 VORBEREITENDE ARBEITEN
IM LABORMASSSTAB 93 6.1.1 UNTERSUCHUNGEN ZUR KATIONENAUSTAUSCHERMEMBRAN
NAFION NX424 93 6.1.1.1 ERMITTLUNG DER ANODISCHEN
LITHIUM-GLEICHGEWICHTSKONZENTRATION BEI STEIGENDER KATHODISCHER
LITHIUM-KONZENTRATION BEI EINER NAFION NX424 MEMBRAN 93 6.1.1.2
ERMITTLUNG DES BORSAEURE-EINFLUSSES AUF DIE ANODISCHE LITHIUM-
GLEICHGEWICHTSKONZENTRATION BEI STEIGENDER KATHODISCHER LITHIUM-
KONZENTRATION BEI EINER NAFION NX424 MEMBRAN 94 6.1.2 IONSIV IE-911 95
XIII 6.1.2.1 ERMITTLUNG DES SR-ADSORPTIONSVERMOEGENS VON IONSIV IE-911
BEI ELUTION MIT LIOH (C[LI] * 11.000 MG/KG) 95 6.1.2.2 * ERMITTLUNG DES
SR-ADSORPTIONSVERMOEGENS VON IONSIV IE-911 BEI ELUTION MIT SIMULIERTEM
PRIMAERKUEHLMITTEL 97 6.1.2.3 LANGZEITVERSUCHE MIT IONSIV IE-911 97 6.1.3
VERGLEICHENDE UNTERSUCHUNGEN ZUR LI-ABTRENNUNG MIT
EDELSTAHLKATHODE/DIMENSIONS-STABILER ANODE EINERSEITS UND BOR- DOTIERTEN
ELEKTRODEN ANDERERSEITS 98 6.1.4 UNTERSUCHUNGEN DES VERHALTENS DER
KORROSIONSMETALLE/ SPALTPRODUKTE BEI DER LI-ABTRENNUNG MITTELS
MEMBRANELEKTROLYSE 100 6.1.4.1 KOBALT 100: 6.1.4.2 NICKEL 102 \ 6.1.4.3
MANGAN 104 \ 6.1.4.4 EISEN 105 J 6.1.4.5 ZINK 1071 6.1.4.6 CHROM 1081
6.1.4.7 STRONTIUM 1101 6.1.4.8 DISKUSSION DES ABTRENNVERHALTENS DER
UNTERSUCHTEN METALLE IM LABORMASSSTAB .-.** 1111 6.2 UNTERSUCHUNGEN IM
TECHNISCHEN MASSSTAB 111| 6.2.1 ABTRENNUNG VON LITHIUM AUS DEM
PRIMAERKUEHLMITTEL DES DRUCKWASSERREAKTORS PHILIPPSBURG 2 6.2.1.1
MANUELLER BETRIEB 112J 6.2.1.1.1 DURCHFLUSS DILUATSEITE 75017H,
KONZENTRATSEITE 150017H 1I| 6.2.1.1.2 DURCHFLUSS DILUATSEITE 60017H,
KONZENTRATSEITE 150017H 11$ 6.2.1.1.3 DURCHFLUSS DILUATSEITE 40017H,
KONZENTRATSEITE 150017H HFL 6.2.1.1.4 DISKUSSION DES ABTRENNVERHALTENS
DER UNTERSUCHTEN PARAMETER BEIM MANUELLEN BETRIEB 11| 6.2.1.2
CHARGENBETRIEB 12 6.2.1.2.1 DURCHFLUSS ANODENSEITE: 75017H 6.2.1.2.2
DURCHFLUSS ANODENSEITE: 60017H BEI DER ABREICHERUNG, 75017H BEIM
ABPUMPEN 12! 6.2.1.2.3 DURCHFLUSS ANODENSEITE: 75017H MIT UMWAELZUNG
DILUATBEHAELTER 1I 6.2.1.2.4 DURCHFLUSS ANODENSEITE: 75017H, ZUSAETZLICHE
DILUATUMWAELZUNG, REDUZIERUNG DES GRENZWERTES FUER DIE ABREICHERUNG UND
VARIABLER SPANNUNG 6.2.1.2.5 ABREICHERUNG MIT 45/40 VOLT 6.2.1.2.6
ZUSAMMENFASSUNG CHARGENBETRIEB 6.2.1.3 HALBKONTINUIERLICHER BETRIEB
6.2.1.3.1 37517H / 37517H 6.2.1.3.2 250L7H / 50017H 6.2.1.3.3 50017H /
25017H 6.2.1.4 KONTINUIERLICHER BETRIEB XIV 6.2.1.5 SAUERSTOFFGEHALT IN
DER KUEHLMITTELLAGERUNG DES KRAFTWERKS 155 6.2.1.6 BESTIMMUNG DER
GRENZSTROMDICHTE BEIM KONTINUIERLICHEN BETRIEB 155 6.2.1.7 BERECHNUNG
VON ANLAGENKENNDATEN AUSGEHEND VON DEN GEWONNENEN ERGEBNISSEN 160 6.2.2
AUFARBEITUNG DES LITHIUMKONZENTRATS DER MEMBRANELEKTROLYSE 163 6.2.2.1
ABTRENNUNG DER CAESIUMISOTOPE 134 CS/ 137 CS MIT IONSIV IE-911 164
6.2.2.2 AUFKONZENTRIERUNG DES CAESIUMARMEN LITHIUM-KONZENTRATS UND
ABREICHERUNG VON KIESELSAEURE 165 7 ZUSAMMENFASSUNG UND AUSBLICK 168 8
LITERATUR 170 9 LEBENSLAUF 177 10 TABELLENANHANG 179 11 SCHALTPLAENE DER
BETRIEBSWEISEN DER LITHIUM-ENTZUGSANLAGE 222 XV |
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