Energietransfer und Absorption molekularer Aggregate bei endlicher Temperatur:
Gespeichert in:
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| Format: | Abschlussarbeit Buch |
| Sprache: | German |
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2014 [erschienen 2015]
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| adam_text | INHALTSVERZEICHNIS
1 EINLEITUNG 5
1.1 AUFBAU DER ARBEIT 9
2 MONOMER- UND AGGREGAT-HAMILTONOPERATOREN 13
2.1 EIN-EXZITON-HAMILTONOPERATOR 14
2.1.1 DAS MONOMER 14
2.1.2 DAS AGGREGAT 15
2.1.3 DER UEBERGANGSDIPOL-OPERATOR 18
3 OFFENE QUANTENSYSTEME 19
3.1 SPEKTRALDICHTE UND BADKORRELATIONSFUNKTION 20
3.2 ANREGUNGSENERGIETRANSFER 21
3.3 ABSORPTION 22
3.3.1 ZEITABHAENGIGE METHODE ZUR BERECHNUNG LINEARER ABSORPTIONSSPEKTREN
23
3.4 ANALYTISCHE ZERLEGUNG DER BADKORRELATIONSFUNKTION 24
3.4.1 ALLGEMEINES SCHEMA 26
3.4.1.1 ANTISYMMETRISIERUNG DER SPEKTRALDICHTE 26
3.4.1.2 PADE-ENTWICKLUNG DES KOTANGENS HYPERBOLICUS 27
3.4.2 BERECHNUNG DER BADKORRELATIONSFUNKTION FUER MODELLSPEKTRALDICHTEN
31
3.4.2.1 DEFINITION DER MODELLSPEKTRALDICHTEN 32
3.4.2.2 BERECHNUNG DER BADKORRELATIONSFUNKTION 33
3.4.3 DARSTELLUNG VERSCHIEDENER SPEKTRALDICHTEN 36
4 NICHT-MARKOWSCHE QUANTENZUSTANDS-DIFFUSION 39
4.1 THEORIE FUER ENDLICHE TEMPERATUR: THERMOFELDMETHODE 41
4.2 ABSORPTION IM NMQSD-ZUGANG 42
4.2.1 BEHANDLUNG DER FUNKTIONALABLEITUNG 46
4.2.1.1 FUNKTIONALENTWICKLUNG VON HILFSOPERATOREN (O-OPERATOR-
ANSATZ) 47
4.2.1.2 APPROXIMATION NULLTER ORDNUNG (ZOFE-NAEHERUNG) .... 49
4.2.1.3 HIERARCHIE VON STOCHASTISCHEN SYSTEM-VEKTOREN 50
4.2.2 ZUSAMMENFASSUNG: BERECHNUNG ABSORPTION IN ZOFE-NAEHERUNG . . 52
4.3 ENERGIETRANSFER IM NMQSD-ZUGANG 52
4.3.1 MASTERGLEICHUNG IN ZOFE-NAEHERUNG 53
3
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INHALTSVERZEICHNIS
4.4 HIERARCHISCHE PROPAGATIONSGLEICHUNGEN ZUR BERECHNUNG VON ABSORPTION
. . 54
4.4.1 HIERARCHIE VON O-OPERATOR-GLEICHUNGEN 54
4.4.1.1 IMPLEMENTIERUNG DER HIERARCHIE 58
4.4.2 ABSCHLUSS DER O-OPERATOR-HIERARCHIE 59
4.4.3 NUMERIK DER O-OPERATOR-HIERARCHIE 61
4.4.3.1 VERGLEICH MIT EINZELNEN PSEUDOMODEN-SPEKTREN 62
4.4.3.2 SYSTEMATISCHE UNTERSUCHUNG FUER GROSSEN BEREICH DER ELEK
TRONISCHEN KOPPLUNGSSTAERKE 68
4.4.3.3 ZUSAMMENFASSUNG: NUMERIK DER O-OPERATOR-HIERARCHIE . 74
4.4.4 ZUSAMMENFASSUNG: O-OPERATOR-HIERARCHIE 75
5 UNTERSUCHUNG VON MODELLSYSTEMEN 79
5.1 FENNA-MATTHEWS-OLSON-KOMPLEX 80
5.1.1 ENERGIETRANSFER: EINE FMO-UNTEREINHEIT 82
5.1.1.1 VERGLEICH MIT HEOM-RECHNUNGEN 83
5.1.1.2 EINFLUSS VON HOCHENERGIEMODEN 84
5.1.1.3 EINFLUSS VON NIEDRIGENERGIEMODEN 87
5.1.2 ENERGIETRANSFER: DREI FMO-UNTEREINHEITEN 89
5.1.2.1 VERWENDETE PARAMETER 89
5.1.2.2 UNTERSUCHUNG DES ENERGIETRANSFERS 92
5.1.3 ZUSAMMENFASSUNG UND AUSBLICK: FMO-KOMPLEX 96
5.2 LINEARES AGGREGAT: SPEKTREN 100
5.2.1 PARAMETER 100
5.2.2 OHMSCHE SPEKTRALDICHTE 102
5.2.2.1 LINEARE ABSORPTION FUER PARALLELE DIPOLMOMENTE 103
5.2.2.2 ZIRKULARDICHROISMUS FUER SCHRAUBEN-GEOMETRIE 104
5.2.2.3 TEMPERATURABHAENGIGKEIT DES J-BANDES 107
5.2.3 SUPEROHMSCHE SPEKTRALDICHTE 117
6 ZUSAMMENFASSUNG UND AUSBLICK 123
6.1 ZUSAMMENFASSUNG DER ERGEBNISSE 124
6.2 AUSBLICK 127
A APPENDIX 131
A.L EINHEITENUMRECHNUNGEN 131
A.2 INTERPRETATION DES MONOMER-HAMILTONOPERATORS 132
A.3 BERECHNUNG DER DIPOL-KORRELATIONSFUNKTIONEN 132
A.4 PROPAGATIONSGLEICHUNG FUER G(T,*, *) UND VEREINFACHUNG FUER L
N
*
LN . . 134
A.5 MONOMER-ABSORPTION 136
A.6 SPEKTRALDICHTEN MIT GERADEM N 139
LITERATURVERZEICHNIS 143
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