Photokatalytische Aktivität ambienter Partikelsysteme:
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2002
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1 EINLEITUNG UND AUFGABENSTELLUNG
1
2 STAND DER FORSCHUNG
_4
2.1 GRUNDLAGEN DER PHOTOKATALYSE 4
2.2 RADIKALE BEI DER PHOTOKATALYSE 6
2.2.1 BILDUNG VON RADIKALEN IN PHOTOKATALYTISCHEN SYSTEMEN 6
2.2.2 NACHWEISMETHODEN FUER FREIE RADIKALE 8
2.3 PHOTOKATALYTISCHE SYSTEME 12
2.3.1 REINE HALBLEITER 12
2.3.2 PARTIKULAERE UMWELTSYSTEME 16
2.3.3 MODIFIZIERTE ZEMENTPARTIKEL 18
2.3.4 PARTIKELANALYTIK 23
2.3.4.1 ELEMENTZUSAMMENSETZUNG 23
2.3.4.2 PHASENCHARAKTERISIERUNG 25
2.4 SUBSTRATE IN DER PHOTOKATALYSE 27
2.4.1 ALLGEMEINES 27
2.4.2 TRIAZINE 28
2.4.2.1 ANWENDUNG UND EINTRAG IN DIE UMWELT 28
2.4.2.2 VERTEILUNG UND VERBLEIB 28
2.4.2.3 ABBAU 30
2.4.2.4 ANALYSE VON ATRAZIN 36
2.4.3 PHENOL
38
2.5 KINETISCHE BETRACHTUNG DES PHOTOKATALYTISCHEN ABBAUS VON
SCHADSTOFFEN
39
3 ERGEBNISSE UND DISKUSSION
_47
3.1 ENTWICKLUNG EINES VERFAHRENS ZUR ORTSAUFGELOESTEN DETEKTION
PHOTOKATALYTISCH ERZEUGTER RADIKALE AM EINZELNEN PARTIKEL 47
3.1.1
ANFORDERUNGEN AN DAS MESSSYSTEM 47
3.1.2
CHARAKTERISIERUNG DER PERYLENFARBSTOFFE 50
3.1.3 ORTSAUFGELOESTE FLUORESZENZSPEKTROSKOPIE 52
3.1.4 IMMOBILISIERUNG DER PERYLENFARBSTOFFE 55
3.1.5
REINIGUNG DER OBJEKTTRAEGER 59
3.1.6
STERISCHE HINDERUNG DER AGGREGATION KOVALENT GEBUNDENER
FARBSTOFFMOLEKUELE 65
BIBLIOGRAFISCHE INFORMATIONEN
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3.1.7 BESTIMMUNG VON PHOTOKATALYTISCH ERZEUGTEN RADIKALEN 66
3.2 ABBAU VON MODELLSCHADSTOFFEN IM PARTIKELVERBUND 69
3.2.1 ANALYTISCHE METHODEN 69
3.2.1.1 PARTIKELCHARAKTERISIERUNG 69
3.2.1.1.1 ELEMENTZUSAMMENSETZUNG 70
3.2.1.1.2 GROESSENBESTIMMUNG
71
3.2.1.2 SUBSTRATANALYTIK 76
3.2.1.2.1 CHROMATOGRAPHISCHE METHODEN 76
3.2.1.2.2 BIOANALYTISCHE VERFAHREN 79
3.2.2 ENTWICKLUNG EINES GEEIGNETEN BESTRAHLUNGSAUFBAUS 86
3.2.2.1 CHARAKTERISIERUNG DER STRAHLUNGSQUELLE 86
3.2.2.2 WAHL UND CHARAKTERISIERUNG DER BESTRAHLUNGSEINHEIT 89
3.2.3
PHOTOLYSE UND HYDROLYSE 93
3.2.4
PHOTOKATALYSE 96
3.2.4.1 MODELLPARTIKEL 96
3.2.4.1.1 EINFLUSS DER SUBSTRATKONZENTRATION 98
3.2.4.1.2 EINFLUSS DER KATALYSATORAUFBRINGUNG UND-KONZENTRATION 104
3.2.4.1.3 EINFLUSS DER SAUERSTOFFSAETTIGUNG 108
3.2.4.1.4 EINFLUSS DER HUMINSAEUREKONZENTRATION 109
3.2.4.1.5 VERGLEICH DER PHOTOKATALYTISCHEN AKTIVITAET VERSCHIEDENER
MODELLPARTIKEL 116
3.2.4.1.6 GESONDERTE BETRACHTUNG DER PHOTOKATALYTISCHEN AKTIVITAET VON
EISENOXID 120
3.2.4.2 PARTIKULAERE UMWELTPROBEN 123
3.2.4.2.1 VERGLEICH DER ERMITTELTEN RATENKOEFFIZIENTEN 123
3.2.4.2.2 EINFLUSS DER PUFFERBEDINGUNGEN AUF DIE PHOTOKATALYTISCHE
AKTIVITAET 127
3.2.4.2.3 UEBERLAGERUNG DES ATRAZINABBAUS 129
3.2.4.2.4 EINFLUSS DER ELEMENTZUSAMMENSETZUNG VON UMWELTPARTIKELN AUF
DEREN PHOTOKATALYTISCHE AKTIVITAET 133
3.2.4.2.5 BEDEUTUNG DER PHOTOKATALYSE AN UMWELTPARTIKELN 135
3.2.4.3 MODIFIZIERTE ZEMENTPARTIKEL 138
3.2.4.3.1 VERGLEICH DER PHOTOKATALYTISCHEN AKTIVITAET FRISCH GEMOERSERTER
MODIFIZIERTER ZEMENTPARTIKEL 139
3.2.4.3.2 VERGLEICH DER VERWENDETEN REINEN HALBLEITER 140
3.2.4.3.3 PHYSIKALISCHE EIGENSCHAFTEN DER MODIFIZIERTEN ZEMENTPROBEN 143
3.2.4.3.4 EINFLUSS DER ZEMENTCARBONATISIERUNG 144
4 ZUSAMMENFASSUNG UND AUSBLICK
_154
5 EXPERIMENTELLER TEIL
159
5.1 GERAETE UND MATERIALIEN 159
5.1.1 DETEKTION VON PHOTOKATALYTISCH ERZEUGTEN RADIKALEN 159
5.1.2 ENZYM-LMMUNOASSAYS 159
5.1.3 PARTIKELANALYTIK 159
5.1.4
CHROMATOGRAPHIE 159
5.1.5 BESTRAHLUNGSEXPERIMENTE IM PARTIKELVERBUND 160
5.1.6
ANALYTIK ALLGEMEIN 160
5.2 CHEMIKALIEN 160
5.2.1 PARTIKEL 160
5.2.2 TRIAZINE 161
5.2.3
GRUNDCHEMIKALIEN 161
5.2.4
SONSTIGE 162
5.2.5 PUFFERUNDSTAMMLOESUNGEN 163
5.3 ENTWICKLUNG EINES VERFAHRENS ZUR ORTSAUFGELOESTEN DETEKTION
PHOTOKATALYTISCH ERZEUGTER RADIKALE AM EINZELNEN PARTIKEL 163
5.3.1
CHARAKTERISIERUNG DER PERYLENFARBSTOFFE 163
5.3.2 HERSTELLUNG DER FARBSTOFFBESCHICHTETEN OBJEKTTRAEGER 164
5.3.3 BESTIMMUNG VON PHOTOKATALYTISCH ERZEUGTEN RADIKALEN 166
5.4 BILANZIERUNG DES PHOTOKATALYTISCHEN ABBAUS VON ATRAZIN UND PHENOL
167
5.4.1 ABBAUEXPERIMENTE 167
5.4.1.1 BESTRAHLUNG MITTELS QUECKSILBERMITTELDRUCKLAMPE 167
5.4.1.2 BESTRAHLUNG MITTELS SONNENSIMULATOR 167
5.4.2 ELISA 170
5.4.2.1 STANDARDPROZEDUR 170
5.4.2.2 TRACERSYNTHESE 170
5.4.3 CHROMATOGRAPHISCHE METHODEN 171
5.4.4
PARTIKELCHARAKTERISIERUNG 171
5.4.4.1 ELEMENTZUSAMMENSETZUNG DER PARTIKULAEREN UMWELTPROBEN 171
5.4.4.2 MIKROSKOPISCHE CHARAKTERISIERUNG DER PARTIKULAEREN PROBEN 172
5.4.4.3 FESTIGKEITSMESSUNGEN VON (MODIFIZIERTEN) ZEMENTEN 172
5.4.4.4 LASER-RAMAN-SPEKTROSKOPIE AN FRISCH GEMOERSERTEN UND
CARBONATISIERTEN
ZEMENTPROBEN 172
6 REFERENZEN
_1Z4
7 ANHANG
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