Zur autothermen Führung der Styrolsynthese mit periodischem Wechsel der Strömungsrichtung:
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Düsseldorf
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1997
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Autor: Kolios, Grigorios
Jahr: 1997
FORTSCHRITTBERICHTE VW Dipl.-Ing. Grigorios Kolios, Stuttgart Zur autothermen Führung der Styrolsynthese mit periodischem Wechsel der Strömungsrichtung Reihe 3 : Verfahrenstechnik Nr. 501
Inhaltsverzeichnis Formelzeichen VIII 1 Zusammenfassung 1 2 Einleitung 3 2.1 Autotherme Reaktoren............................ 3 2.2 Problemstellung............................... 7 3 Styrolsynthese 9 3;1 Stand der Technik.............................. 9 3.1.1 Das adiabate Verfahren....................... 10 3.1.2 Das isotherme Verfahren der BASF................. 11 3.1.3 Wärmerückgewinnung........................ 11 3.1.4 Eigenschaften des Styrolkatalysators ................12 3.1.5 Membranreaktor-Konzepte ..................... 12 3.1.6 Andere Syntheserouten....................... 13 3.2 Eigene Vorarbeiten zur Kinetik und zur Temperaturführung der Styrolsynthese 14 3.2.1 Kinetik der Styrolsynthese...................... 15 3.2.2 Einfluß der Steigung des axialen Temperaturprofils auf die Styrolselektivität ..... 18 4 Autotherme Verfahren zur Styrolherstellung mit periodischem Wechsel der V
Strömungsrichtung 22 4.1 Das asymmetrische Verfahren........................24 4.2 Das symmetrische Verfahren.........................26 4.2.1 Verfahren mit Heißgaseinspeisung..................27 4.2.2 Verfahren mit Lufteinspeisung....................29 4.3 Unterschiede zum konventionellen Matros- Verfahren............30 4.4 Das Reaktormodell..............................31 4.4.1 Modellannahmen ..........................33 4.4.2 Modellgleichungen .........................34 4.4.3 Zustandsgrößen...........................39 4.4.4 Austauschterme...........................40 4.4.5 Quellterme..............................40 4.4.6 Reaktionskinetik...........................41 4.4.7 Stoffwerte und Transportparameter.................43 4.4.8 Diskretisierung und numerisches Verfahren.............44 4.5 Kenngrößen zur Beurteilung der Reaktorleistung ..............46 4.6 Wertebereich von geometrischen Parametern und Betriebsparametem .... 49 4.6.1 Festbetteigenschaften und Maße der Bilanzstrecke .........49 4.6.2 Betriebsbedingungen.........................50 5 Asymmetrisches Verfahren 51 5.1 Einfluß des Verhältnisses der Massenströme während der Produktions- und der Regenerationsphase...........................51 5.1.1 Reaktorzustand bei erhöhtem m reg /«i ^-Verhältnis ........53 5.1.2 Einfluß auf die Reaktorleistung...................55 5.2 Einfluß der Wasserstoffkonzentration im Zulauf während der Regenerationsphase .....................................56 VI
5.3 Einfluß der Periodendauer..........................58 5.4 Einfluß der Kinetik der Verbrennungsreaktion................60 5.4.1 Variation der Kinetik der katalytischen Verbrennungsreaktion .... 60 5.4.2 Variation der Kinetik der homogenen Verbrennungsreaktion.....62 5.5 Einfluß der Festbetteigenschaften............... 64 5.5.1 Inertes Material höherer Wärmekapazität, Verdünnung des Katalysators ................................64 5.5.2 Einsatz einer Latentwärmespeichers zur Wärmespeicherung in der katalytisch aktiven Zone.......................66 5.5.3 Einfluß der Länge der inerten Randzonen..............71 5.6 Bewertung des asymmetrischen Verfahrens.................72 6 Symmetrisches Verfahren mit Heißgaseinspeisung 74 6.1 Einfluß der eingespeisten Menge.......................74 6.2 Einfluß der Temperatur des heißen Seitenstroms...............76 6.3 Einfluß der Periodendauer..........................78 6.4 Einfluß des s:o-Verhältnisses.........................80 6.5 Einfluß des LHSV-Wertes..........................81 6.6 Modifikationen zur Vergleichmäßigung des Temperaturprofils........83 6.6.1 Einspeisung über zwei Seitenströme.................83 6.6.2 Variation der Länge der Injektionsstrecke..............85 6.7 Bewertung des symmetrischen Verfahrens mit Heißgaseinspeisung.....87 7 Das symmetrische Verfahren mit Lufteinspeisung 90 7.1 Einfluß der eingespeisten Luftmenge.....................90 8 Aufbau der Versuchsanlage und Versuchsergebnisse 95 8.1 Aufbau der Versuchsanlage .........................95 VII
8.2 Versuche, Meßergebnisse ..........................97 8.2.1 Anfahren des Reaktors, Versuchsablauf...............98 8.2.2 Betrieb mit Heißgaseinspeisung...................98 8.2.3 Betrieb mit Lufteinspeisung.....................100 8.2.4 Schlußfolgerungen..........................102 A Komponenten der Versuchsanlage 104 A.l Der Synthesereaktor.............................104 A.2 Der Brenner.................................105 A.3 Die Dosierpumpen..............................106 A.4 Die Verdampfer...............................107 B Modellparameter und Stoffwerte 109 Literaturverzeichnis 112 VIII
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