Fischer-Tropsch-Synthese an Eisen- und Cobaltkatalysatoren mit kohlendioxidreichem Synthesegas: ein Beitrag zur Erzeugung flüssiger Kraftstoffe aus regenerativer elektrischer Energie und CO2
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2014
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| adam_text | INHALTSVERZEICHNIS
INHALTSVERZEICHNIS I
SYMBOL- UND ABKUERZUNGSVERZEICHNIS V
1 EINLEITUNG 1
2 HINTERGRUND UND PROBLEMSTELLUNG 3
2.1 PROBLEMATIK DER SPEICHERUNG REGENERATIV ERZEUGTER ELEKTRISCHER
ENERGIE 3
2.2 KONZEPT EINES POWER-TO-LIQUID PROZESSES MIT FISCHER-TROPSCH-SYNTHESE
5
2.2.1 VERFAHREN UND
THERMODYNAMISCHE BETRACHTUNGEN ZUR BEREITSTELLUNG VON C0
2
6
2.2.2 WASSERSTOFFERZEUGUNG AUS REGENERATIVEM
STROM 8
2.2.3 THERMODYNAMIK, KINETIK UND REAKTORDESIGN DER C0
2
-UMSETZUNG 9
2.2.3.1 THERMODYNAMIK DER HYDRIERUNG VON C0
2
ZU CO UND H
2
0 9
2.2.3.2 KATALYSATOREN, KINETIK
UND REAKTORDESIGN
DER C0
2
-UMSETZUNG MIT
H
2
IN CO UND
H
2
0 11
2.2.4 FISCHER-TROPSCH-SYNTHESE MIT
C0
2
-REICHEM SYNTHESEGAS UND
REZYKLIERUNG VON
LEICHTEN KOHLENWASSERSTOFFEN 12
2.3 REAKTIONSTECHNIK DER FISCHER-TROPSCH-SYNTHESE 13
2.3.1 HISTORIE, AKTUELLER EINSATZ UND TECHNISCHE REAKTOREN 13
2.3.1.1 UEBERBLICK UEBER HISTORIE UND AKTUELLEN EINSATZ DER
FISCHER-TROPSCH-SYNTHESE 13
2.3.1.2 TECHNISCHE REAKTORKONZEPTE 14
2.3.2 REAKTIONEN UND
MECHANISMUS 15
2.3.2.1 MECHANISMUS DER FISCHER-TROPSCH-SYNTHESE 15
2.3.2.2 MECHANISMUS DER WASSER-GAS
SHIFTREAKTION 18
2.3.3 KATALYSATOREN DER FISCHER-TROPSCH-SYNTHESE 19
2.3.3.1 EISENKATALYSATOREN 19
2.3.3.2 COBALTKATALYSATOREN 22
2.3.4 EINFLUSS VON
H
2
0 UND
C0
2
AUF DIE
FISCHER-TROPSCH-SYNTHESE 24
2.3.4.1 EINFLUSS VON H
2
0
AUF DIE EISENKATALYSIERTE FISCHER-TROPSCH-SYNTHESE 24
2.3.4.2 EINFLUSS VON H
2
0
AUF DIE COBALTKATALYSIERTE FISCHER-TROPSCH-SYNTHESE 24
2.3.4.3 EINFLUSS VON
C0
2
AUF DIE EISENKATALYSIERTE FISCHER-TROPSCH-SYNTHESE 25
2.3.4.4 EINFLUSS VON C0
2
AUF DIE
COBALTKATALYSIERTE FISCHER-TROPSCH-SYNTHESE 26
2.4 REAKTIONSKINETISCHE BESCHREIBUNG
DER FISCHER-TROPSCH-SYNTHESE 26
2.4.1 UEBERSICHT UEBER LITERATURBEKANNTE REAKTIONSKINETISCHE ANSAETZE 26
2.4.2 STOFFTRANSPORTLIMITIERUNGEN DER HETEROGEN KATALYSIERTEN
FISCHER-TROPSCH-SYNTHESE 27
3 ZIEL UND UMFANG DER UNTERSUCHUNGEN 33
I
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INHALTSVERZEICHNIS
4 EXPERIMENTELLE METHODEN UND VERSUCHSAUSWERTUNG ..35
4.1 AUFBAU DER VERSUCHSANLAGE 35
4.2 ANALYTIK 38
4.3 CHARAKTERISIERUNG DER VERWENDETEN KATALYSATOREN 38
4.4 VERSUCHSDURCHFUEHRUNG 39
4.5 VERSUCHSAUSWERTUNG 40
4.5.1 MESSGROESSEN UND
DARAUS ABGELEITETE GROESSEN 40
4.5.2 BESTIMMUNG DER KETTENWACHSTUMSWAHRSCHEINLICHKEIT A 42
4.6 REAKTIONSKINETISCHE AUSWERTUNG 43
4.6.1 REAKTIONSKINETISCHE AUSWERTUNG
UEBER FORMALKINETISCHE POTENZANSAETZE 43
4.6.2 REAKTIONSKINETISCHE AUSWERTUNG
UEBER LANGMUIR-HINSHELWOOD ANSAETZE 44
4.6.2.1 LINEARE REGRESSION ZUR ANPASSUNG
REAKTIONSKINETISCHER ANSAETZE 44
4.6.2.2 NICHTLINEARE REGRESSION ZUR ANPASSUNG
REAKTIONSKINETISCHER ANSAETZE 45
4.7 REAKTORMODELL DER FISCHER-TROPSCH-SYNTHESE 46
5 VERSUCHSERGEBNISSE UND DISKUSSION 49
5.1 UNTERSUCHUNGEN AM EISENKATALYSATOR 49
5.1.1 AUSWIRKUNGEN EINER C0
2
-ZUMISCHUNG
AM AUFGEMAHLENEN KATALYSATOR 49
5.1.2 MESSUNGEN AM TECHNISCHEN KATALYSATOR 52
5.1.2.1 AKTIVITAET UND SELEKTIVITAET BEI ZUGABE VON
C0
2
UND GLEICHZEITIGER ABSENKUNG DER
CO-KONZENTRATION 52
5.1.2.2 AKTIVITAET UND SELEKTIVITAET BEI ZUGABE VON
C0
2
UND KONSTANTER CO-KONZENTRATION 56
5.1.3 REAKTIONSKINETIK DER EISENKATALYSIERTEN FISCHER-TROPSCH-SYNTHESE
59
5.1.3.1 BESCHREIBUNG DER INTRINSISCHEN
REAKTIONSKINETIK 59
5.1.3.2 EINFLUSS DES INNEREN
STOFFTRANSPORTS 62
5.1.3.3 PHAENOMENOLOGISCHE BESCHREIBUNG
DES PORENNUTZUNGSGRADES DER WASSER-GAS
SHIFTREAKTION 66
5.2 UNTERSUCHUNGEN AM COBALTKATALYSATOR 73
5.2.1 MESSUNGEN AM AUFGEMAHLENEN
KATALYSATORKORN 73
5.2.1.1 EINFLUSS DER TEMPERATUR AUF AKTIVITAET UND SELEKTIVITAET DER
SYNTHESE 73
5.2.1.2 EINFLUSS DER CO- UND
H
2
-KONZENTRATION AUF AKTIVITAET UND SELEKTIVITAET DER SYNTHESE... 74
5.2.1.3 EINFLUSS DER H
2
0-KONZENTRATION AUF AKTIVITAET UND SELEKTIVITAET DER SYNTHESE 76
5.2.1.4 EINFLUSS DER C0
2
-KONZENTRATION AUF AKTIVITAET
UND SELEKTIVITAET DER SYNTHESE 79
5.2.1.5 HYDRIERUNG VON C0
2
IM CO-FREIEN
SYNTHESEGAS 80
5.2.2 EINFLUSS DER TEMPERATUR AUF AKTIVITAET UND SELEKTIVITAET DER
SYNTHESE AM TECHNISCHEN
KATALYSATORKORN 82
5.2.3 REAKTIONSKINETIK DER COBALTKATALYSIERTEN FISCHER-TROPSCH-SYNTHESE
84
5.2.3.1 BESCHREIBUNG DER
INTRINSISCHEN REAKTIONSKINETIK 84
5.2.3.2 EINFLUSS DES INNEREN
STOFFTRANSPORTES 88
5.3 MODELLIERUNG TECHNISCHER REAKTOREN 99
INHALTSVERZEICHNIS
5.3.1 RANDBEDINGUNGEN DER MODELLIERUNG 99
5.3.2 SIMULATION DER COBALTKATALYSIERTEN FISCHER-TROPSCH-SYNTHESE MIT
EINEM TECHNISCHEN
SYNTHESEGAS 103
5.3.3 SIMULATION DER EISENKATALYSIERTEN FISCHER-TROPSCH-SYNTHESE MIT
EINEM TECHNISCHEN
SYNTHESEGAS 107
5.3.4 AUFBAU UND
DURCHSATZ VON TECHNISCHEN
ROHRBUENDELREAKTOREN AUF BASIS DER
SIMULATIONEN VON EINZELROHREN 111
6 ZUSAMMENFASSUNG 115
7 SUMMARY AND OUTLOOK 121
LITERATURVERZEICHNIS 127
A ERGAENZUNGEN ZUM POWER-TO-LIQUID KONZEPT . 139
A.L ERGAENZUNGEN ZUR ELEKTROLYSE 139
A.2 RECYCLING VON
WASSER IM POWER-TO-LIQUID KONZEPT - ZERSETZUNG WASSERLOESLICHER
ORGANISCHER VERBINDUNGEN 140
A.2.1 SATTDAMPFBEREITSTELLUNG FUER DIE ELEKTROLYSE DURCH DIE
FT-SIEDEWASSERKUEHLUNG 140
A.2.2 UMFANG DER
UNTERSUCHUNGEN UND
EXPERIMENTELLE METHODEN 141
A.2.3 ERGEBNISSE UND DISKUSSION 141
A.2.3.1 EINSATZ VON PRODUKTWASSER DER EISENKATALYSIERTEN
FISCHER-TROPSCH-SYNTHESE 141
A.2.3.2 EINSATZ EINER MODELLFLUESSIGKEIT 142
A.2.4 ZUSAMMENFASSUNG UND
AUSBLICK 142
B ERGAENZUNGEN ZU DEN EXPERIMENTELLEN METHODEN 143
B.L PARAMETER UND METHODEN DER ANALYSE VON KOHLENWASSERSTOFFEN 143
B.2 REDUKTIONS- UND ANFAHRVORSCHRIFTEN 144
B.2.1 REDUKTIONS- UND ANFAHRVORSCHRIFTEN FUER DEN EISENKATALYSATOR 144
B.2.2 REDUKTIONS- UND ANFAHRVORSCHRIFTEN FUER DEN COBALTKATALYSATOR 145
C ERGAENZENDE DIAGRAMME - EISENKATALYSATOR 147
D ERGAENZENDE DIAGRAMME UND TABELLEN - COBALTKATALYSATOR 150
D.L KATALYSATORDESAKTIVIERUNG BEI KONVENTIONELLEM SYNTHESEGAS 150
D.2 KATALYSATORDESAKTIVIERUNG BEI EINSATZ VON C0
2
-REICHEM
SYNTHESEGAS 150
D.3 SIMULTANE UMSETZUNG VON CO UND
CO
Z
BEI STOFFTRANSPORTLIMITIERUNGEN 151
D.4 ERGAENZUNGEN ZUR MODELLIERUNG DER INTRINSISCHEN REAKTIONSKINETIK 152
D.4.1 FORMALKINETISCHER POTENZANSATZ 153
D.4.2 KINETISCHER ANSATZ NACH RAUTAVUOMA UND VAN
DER BAAN 156
D.4.3 GETRENNTE BESCHREIBUNG DER FISCHER-TROPSCH-SYNTHESE
UND DER METHANISIERUNG 158
E ERGAENZUNGEN ZUM RECHENMODELL 162
E.L BERECHNUNG DER
EFFEKTIVEN RADIALEN WAERMELEITFAEHIGKEIT EINER DURCHSTROEMTEN
KATALYSATORSCHUETTUNG 162
III
INHALTSVERZEICHNIS
E.2 BERECHNUNG DES WAERMEUEBERGANGSKOEFFIZIENTEN VON DER DURCHSTROEMTEN
KATALYSATORSCHUETTUNG AN DIE GEKUEHLTE REAKTORWAND 163
E.3 BERECHNUNG DES
WAERMEUEBERGANGSKOEFFIZIENTEN VON DER AEUSSEREN REAKTORWAND IN DAS
KUEHLMEDIUM FUER EINE OELKUEHLUNG 163
E.4 BESTIMMUNG DES
WAERMEUEBERGANGSKOEFFIZIENTEN VON DER AEUSSEREN REAKTORWAND IN DAS
KUEHLMEDIUM FUER EINE SIEDEWASSERKUEHLUNG 164
F ZWEIDIMENSIONALE MODELLIERUNG DER LABORVERSUCHSANLAGE 167
G MODELLIERUNG TECHNISCHER REAKTOREN MIT MODELLSYNTHESEGASEN OHNE
REZYKLIERUNG .170
G.L RANDBEDINGUNGEN DER MODELLIERUNG 170
G.L.L DIMENSIONIERUNG DES
TECHNISCHEN REAKTORS 170
G.1.2 ABSCHAETZUNG DES DRUCKVERLUSTES
IM FESTBETT 170
G.1.3 STOFFDATEN VON MODELLSYNTHESEGASEN AUS CO UND H
2
172
G.2 SIMULATION EINES EINZELROHRES UNTER EINSATZ DES EISENKATALYSATORS
MIT
MODEILSYNTHESEGASEN OHNE REZYKLIERUNG 174
G.2.1 VARIATION DER LEERROHRGESCHWINDIGKEIT UND DES ROHRDURCHMESSERS 174
G.2.2 VARIATION DER KUEHLTEMPERATUR 178
G.2.3 VARIATION DES VERHAELTNISSES
VON H
2
ZU CO 181
G.2.4 VARIATION DES
INERTGASANTEILS 183
G.3 SIMULATION EINES EINZELROHRES UNTER EINSATZ
DES COBALTKATALYSATORS MIT
MODEILSYNTHESEGASEN OHNE RECYCLING 186
G.3.1 VARIATION DER LEERROHRGESCHWINDIGKEIT UND DES ROHRDURCHMESSERS 186
G.3.2 VARIATION DER KUEHLTEMPERATUR 190
G.3.3 VARIATION DES VERHAELTNISSES
VON H
2
ZU CO 193
G.3.4 VARIATION DES
INERTGASANTEILS 195
IV
|
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