Charakterisierung heterogen-katalytischer Reaktionen mit Hilfe dynamischer Methoden: theoretische und experimentelle Untersuchungen am Beispiel der mikrokinetischen Modellierung der katalytischen Methanverbrennung
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| adam_text | CHARAKTERISIERUNG HETEROGEN-KATALYTISCHER REAKTIONEN MIT HILFE
DYNAMISCHER METHODEN - THEORETISCHE UND EXPERIMENTELLE UNTERSUCHUNGEN AM
BEISPIEL DER MIKROKINETISCHEN MODELLIERUNG DER KATALYTISCHEN
METHANVERBRENNUNG VOM PROMOTIONSAUSSCHUSS DER TECHNISCHEN UNIVERSITAET
HAMBURG-HARBURG ZUR ERLANGUNG DES AKADEMISCHEN GRADES DOKTOR-INGENIEUR
GENEHMIGTE DISSERTATION VON ABDUL RAHMAN GARAYHI AUS HAMBURG 2000
INHALTSVERZEICHNIS 1 EINFUEHRUNG UND GRUNDLAGEN 1 1.1 DER KATALYTISCHE
MECHANISMUS 3 1.2 UBERGANGSFUNKTION UND FREQUENZGANG EINES DYNAMISCHEN
SYSTEMS 6 1.3 FREQUENZGANG EINES HETEROGEN-KATALYTISCHEN REAKTORS 9 2
STAND DES WISSENS 12 2.1 BISHERIGE INSTATIONAERE UNTERSUCHUNGSMETHODEN 12
2.1.1 KONTINUIERLICH BETRIEBENE VERFAHREN 13 2.1.2 KLASSISCHE
UNTERSUCHUNGEN IM DISKONTINUIERLICH BETRIEBE- NEN SATZREAKTOR 13 2.1.3
TEMPERATURPROGRAMMIERTE VERFAHREN 14 2.1.4 TEMPERATURE SCANNING REACTOR
(TSR) 15 2.1.5 METHODEN UNTER VERWENDUNG DER UEBERGANGSANTWORT .... 15
2.1.6 PULSFOLGENVERFAHREN 20 2.1.7 ISOTOPENVERFAHREN 22 2.1.8
SCHWINGUNGSANALYSEN 23 2.2 KATALYTISCHE METHANVERBRENNUNG AUF
PALLADIUM-TRAEGERKATALYSATOREN 25 2.3 ZIELE DER VORLIEGENDEN ARBEIT 28 3
MODELLE 29 3.1 BESCHREIBUNG VON MATERIALTRANSPORT IN POREN 29 3.2
STEFAN-MAXWELL DIFFUSION UND DAS DUSTY-GAS-MODELL 30 3.2.1 ERMITTLUNG
DES GASDIFFUSIONSSTROMS 33 I 3.3 MODELL ZUR BESTIMMUNG DER
KONZENTRATIONEN IN HETEROGEN-KATALYTISCHEN REAKTOREN 38 3.4 RAEUMLICH
HOMOGENES ZWEIPHASEN- REAKTORMODELL 48 4 SIMULATIONEN 50 4.1
PARAMETERSENSITIVITAET DES UEBERGANGSVERHALTENS 50 4.2 ANTWORTVERHALTEN
ISOTHERMER REAKTOREN AUF SCHWINGENDE KONZEN- TRATIONSAENDERUNGEN IM FEED
53 5 EXPERIMENTELLE UNTERSUCHUNGEN 69 5.1 BESCHREIBUNG DER LABORANLAGE
69 5.2 AUFBAU 69 5.3 CHARAKTERISIERUNG DES KATALYSATORS 73 5.3.1
BESTIMMUNG DER PORENRADIENVERTEILUNG 73 5.3.2 GROESSENVERTEILUNG DER
KATALYSATORPELLETS 74 5.4 KALIBRATION UND AUSWERTUNG DER
MASSENSPEKTROMETRISCHEN DATEN 74 5.4.1 AUTOMATISCHE KALIBRATION DES
MASSENSPEKTROMETERS .... 75 5.4.2 BESTIMMUNG DER VERHAELTNISMATRIX 75
5.4.3 AUFNAHME DER SPEKTREN DER REINSTOFFE 77 5.4.4 BESTIMMUNG DER
ZERFALLSMATRIX 77 5.4.5 BESTIMMUNG DER FAKTOREN VON WASSER 79 5.5
VORVERSUCHE 80 5.5.1 BESTIMMUNG DER AEQUIVALENTEN RUEHRKESSELZAHL 80 5.5.2
STATIONAERE REAKTIONSGESCHWINDIGKEITSGLEICHUNG 82 5.5.3 BESTIMMUNG DER
LINEAREN ADSORPTIONSKONSTANTEN 86 5.6 QUALITATIVE INSTATIONAERE
UNTERSUCHUNGEN 97 5.7 VERMESSUNG DES FREQUENZGANGES FUER VERSCHIEDENE
BETRIEBSZUSTAENDE 101 5.7.1 EINSCHALTEN DER LABORANLAGE UND EINSTELLUNG
DER VERSUCH- SPARAMETER 101 5.7.2 DURCHFUEHRUNG DER MESSUNGEN (VERSUCH)
102 5.7.3 ABSCHALTEN DER LABORANLAGE 104 5.8 AUSWERTUNG DER
FREQUENZGANGMESSUNGEN 105 II 5.8.1 AUSWERTUNG NACH DEM LINEARISIERTEN
MODELL 105 5.8.2 BESTIMMUNG VON MECHANISMUS UND MIKROKINETIK DER RE-
AKTION 108 5.9 DISKUSSION 110 6 ZUSAMMENFASSUNG 117 A SYMBOLVERZEICHNIS
137 B ERLAEUTERUNGEN ZU DEN EINGESETZTEN ALGORITHMEN 142 B.L DAS
KACZMARZ-VERFAHREN ZUR LOESUNG LINEARER AUSGLEICHSPROBLEME MIT
NEBENBEDINGUNGEN 142 B.2 LOESER FUER DIFFERENTIALGLEICHUNGEN 143 B.3
PARAMETEROPTIMIERUNG FUER DAS LINEARISIERTE MODELL 144 B.4
PARAMETEROPTIMIERUNG FUER DAS KINETISCHE SCHEMA 144 C ANLEITUNG ZU DEN
PROGRAMMEN 146 C.L AUSWERTUNG DER MS-DATEN 146 C.2 PARAMETERBESTIMMUNGEN
147 C.2.1 AUSFILTERN EINZELNER SPALTEN 147 C.2.2 FOURIERTRANSFORMATIONEN
148 C.2.3 AUSWERTUNG NACH DEM LINEAREN MODELL 148 C.2.4
PARAMETERBESTIMMUNG FUER DAS NICHTLINEARE MODELL 149 C.3 SIMULATIONEN MIT
HILFE DES VOLLSTAENDIGEN MODELLS 150 C.3.1 AUSGABE DES PROGRAMMS 151 C.4
CONVERT 152 C.5 CONV 152 D MESSDATEN 153 D.L BETRIEBSDATEN WAEHREND DER
FREQUENZGANGMESSUNGEN 153 D.2 FOURIERKOEFFIZIENTEN WAEHREND DER MESSUNGEN
158 D.2.1 METHAN 158 D.2.2 SAUERSTOFF 162 III D.2.3 KOHLENDIOXID 166 D.3
UEBERSICHT UEBER DIE ZUORDNUNG DER EINZELFREQUENZMESSUNGEN ZU DEN
FREQUENZGAENGEN 170
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